色素増感太陽電池における不均一系電子移動反応の定量評価と反応機構の解明

色素増感太陽電池は, 界面での電子移動過程によって動作するが, そこにはナノ多孔質半導体電極/色素/電解液の界面環境に由来する不均一性が存在する。一方, この不均一性の大きさや, その起原については未だ不明である。そのため, これまで能動的な反応制御は実現しておらず, 光電変換効率向上の重大な妨げとなってきた。本研究では, 時間分解分光による界面電子移動ダイナミクスの定量的な観測と, 反応のモデル化によって, 不均一性の起源や大きさを明らかにすることを試みた。まず, 反応ダイナミクスを定量的に測定するために, 時間分解過渡吸収分光の光学系を改良し, 色素増感太陽電池のデバイス中における電子移動ダイナミクスを直接観測する手法を確立した。さらに時間分解能の異なるフェムト秒過渡吸収分光装置, およびサブナノ秒過渡吸収分光装置を用いた評価を行った。その結果, フェムト秒からサブナノ秒領域といった幅広い時間領域における電子移動ダイナミクスの定量的観測を実現した。さらに, 不均一性を因子として含んだ反応モデルを新たに提案し, モデルによるシミュレーションを行った。実験結果と比較することで不均一性の原因を検討した。その結果, 不均一を及ぼす主たる原因が電子移動反応におけるドナーである色素のエネルギーレベルにあることが示唆された。得られた研究成果を用いて, 国内学会, 国際学会での発表, および海外の研究室訪問での情報収集, 討論を行った。今後得られた成果については, 雑誌論文で発表する予定である。本研究の成果は, 素過程と応用分野を結びつける役割を担うことができるとともに, 今後の色素増感太陽電池の応用分野での発展のみならず, 関連する界面電子移動反応を利用するシステムにおいても, さらなる素過程の理解の助けになると期待される。

色素増感太陽電池は, 界面での電子移動過程によって動作するが, そこにはナノ多孔質半導体電極/色素/電解液の界面環境に由来する不均一性が存在する。一方, この不均一性の大きさや, その起原については未だ不明である。そのため, これまで能動的な反応制御は実現しておらず, 光電変換効率向上の重大な妨げとなってきた。本研究では, 時間分解分光による界面電子移動ダイナミクスの定量的な観測と, 反応のモデル化によって, 不均一性の起源や大きさを明らかにすることを試みた。まず, 反応ダイナミクスを定量的に測定するために, 時間分解過渡吸収分光の光学系を改良し, 色素増感太陽電池のデバイス中における電子移動ダイナミクスを直接観測する手法を確立した。さらに時間分解能の異なるフェムト秒過渡吸収分光装置, およびサブナノ秒過渡吸収分光装置を用いた評価を行った。その結果, フェムト秒からサブナノ秒領域といった幅広い時間領域における電子移動ダイナミクスの定量的観測を実現した。さらに, 不均一性を因子として含んだ反応モデルを新たに提案し, モデルによるシミュレーションを行った。実験結果と比較することで不均一性の原因を検討した。その結果, 不均一を及ぼす主たる原因が電子移動反応におけるドナーである色素のエネルギーレベルにあることが示唆された。得られた研究成果を用いて, 国内学会, 国際学会での発表, および海外の研究室訪問での情報収集, 討論を行った。今後得られた成果については, 雑誌論文で発表する予定である。本研究の成果は, 素過程と応用分野を結びつける役割を担うことができるとともに, 今後の色素増感太陽電池の応用分野での発展のみならず, 関連する界面電子移動反応を利用するシステムにおいても, さらなる素過程の理解の助けになると期待される。