Natural Sources and Microbial Transformation of Marine Halogenated Pollutants

点击翻译按钮获取中文摘要

Project Summary/Abstract    Natural  polybrominated  organic  compounds  such  as  hydroxylated  polybrominated  diphenyl  ethers  (OH-­ BDEs) and polybrominated pyrroles (PBPs) have recently emerged as chemicals of human health concern.  These  natural  product  relatives  of  anthropogenic  halogenated  persistent  organic  pollutants  (POPs)  are  widely  distributed  throughout  the  marine  food  web  and  accumulate  in  seafood  sources  consumed  by  humans.  We  and  others  have  demonstrated  that  OH-­BDEs  such  as  6-­OH-­BDE-­47  (thyroid  hormone  receptor)  and  PBPs  such  as  tetrabromopyrrole  (ryanodine  receptor)  are  potent  toxins  and  thus  pose  a  potential  risk  to  humans.  Many  fundamental  questions  however  remain  about  the  extent  of  sources  for  these  natural  organobromine  molecules,  how  these  chemicals  enter  and  move  through  the  marine  food  web, whether changes in the climate will impact their production and accumulation, and whether humans  are more or less impacted by natural halogenated POPs versus their anthopogentic counterparts. Recent  discoveries by the Moore and Allen laboratories have rigorously established the genetic and biochemical  basis  for  the  microbial  synthesis  of  natural  OH-­BDE  molecules  in  diverse  lineages  of  marine  bacteria.  However, the global distribution and ubiquity of these polybrominated POPs in marine biota cannot be fully  explained by the sources discovered thus far, suggesting additional biogenic sources exist and are actively  contributing to OH-­BDE and MeO-­BDE accumulation in the marine food web. This information is critical to  more accurately identify trophic connections and interconversions that lead to natural PBDE accumulation  in marine fish and ultimately, human dietary exposure risks. In this project, new genetic and biochemical  evidence  for  the  biosynthesis  and  biotransformation  of  PBDE  molecules  will  be  established  for  marine  macroalgae,  a  conspicuous  but  uncharacterized  source  of  PBDE  molecules  in  marine  habitats,  using  transcriptome analysis coupled with biochemical enzyme characterization. Additional microbial sources for  PBDE  synthesis/transformation  will  be  characterized  by  the  comprehensive  analysis  of  fish  and  marine-­ mammal associated microbiomes using integrated genomic and metabolomic approaches combined with  experimental microbiome enrichment reactors amended with PBDE molecules or biosynthetic substrates.  The  proposed  work  will  be  undertaken  jointly  by  the  laboratories  of  Moore  (biochemistry)  and  Allen  (genomics) at SIO who have a proven track record of collaboration and joint mentorship in these areas.