Ultrafast gas phase dynamics of isolated and solvated anions: Complex anions in chemistry and biology

分离和溶剂化阴离子的超快气相动力学:化学和生物学中的复杂阴离子

基本信息

  • 批准号:
    EP/D073472/1
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 74.66万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    英国
  • 项目类别:
    Fellowship
  • 财政年份:
    2006
  • 资助国家:
    英国
  • 起止时间:
    2006 至 无数据
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

Most chemistry and biology occurs in solution, be it in a conical flask or our human body. In solutions, charged particles, or ions, play a pivotal role. Their charge allows them to interact very strongly with the surrounding solvent, which often leads to a significant change in their properties relative to completely isolated (gas-phased) ions. This proposal concerns the study of these ions and their change upon solvation, one solvent molecule at a time. Specifically, highly complex negatively charged ions (anions), including multiply charged and large biologically interesting anions will be studied.Of particular interest is the response of these complex anions to a light source. Following irradiation of a suitable wavelength, many processes may occur within the anionic molecule. These include: dissociation, in which the ion falls apart; detachment in which one electron (charge) is removed from the anion; and molecular rearrangement, in which the atoms within the anionic molecule reorganise themselves. The time in which these processes occur is on the order of tens to hundreds of femtoseconds, which is 10,000,000,000,000 shorter than a second! Luckily, there are lasers that can produce bursts of light that are this short and thus we may use these lasers to initiate a molecular process and use a second burst to monitor the process initiated by the first. Because the laser flash is shorter than the molecular process, the atomic positions within the molecular framework are essentially 'frozen' over the time in which the flash comes on and off / it effectively acts as a shutter on a camera. In this manner, we may take snap-shots of the ensuing process by taking these snap-shots at various times after the process was initiated and thus built a complete picture of the molecular dynamics.These dynamical studies will be carried out on both the isolated anion and on the same anion solvated by one, two, three, and so on, solvent molecules. Studying the isolated complex anion is of general interest because relatively little is understood about these, and the detail in which they can be studied as isolated species vastly exceeds that of the same ion in a solution, because the solvent blurs much of the information. Addition of solvent, one by one, will reveal the role of the solvent. Every addition of a solvent molecule will bring the system that little closer to the situation in a chemical flask or our human body and so we may view the transition from an isolated ion to the same ion in solution.
大多数化学和生物学都发生在溶液中,无论是在锥形瓶还是在我们的人体中。在溶液中,带电粒子或离子起着关键作用。它们的电荷使它们能够与周围的溶剂发生非常强烈的相互作用,这通常会导致它们的性质相对于完全孤立的(气相)离子发生显着变化。这个建议涉及这些离子的研究和它们在溶剂化时的变化,一次一个溶剂分子。具体而言,将研究高度复杂的负电荷离子(阴离子),包括多电荷和生物学上感兴趣的大阴离子。特别感兴趣的是这些复杂阴离子对光源的响应。在合适波长的照射之后,许多过程可在阴离子分子内发生。其中包括:解离,其中离子福尔斯分开;脱离,其中一个电子(电荷)从阴离子中去除;和分子重排,其中阴离子分子内的原子重新组织自己。这些过程发生的时间大约是几十到几百飞秒,比一秒短10,000,000,000,000!幸运的是,有激光器可以产生如此短的光脉冲,因此我们可以使用这些激光器来启动分子过程,并使用第二个脉冲来监控第一个脉冲启动的过程。由于激光闪光比分子过程短,因此分子框架内的原子位置在闪光灯打开和关闭的时间内基本上被“冻结”/它有效地充当相机上的快门。这样,我们就可以在反应开始后的不同时间对随后的反应过程进行快照,从而建立起完整的分子动力学图像。这些动力学研究将对孤立的阴离子和被一个、两个、三个等溶剂分子溶剂化的同一阴离子进行。研究孤立的络合阴离子是普遍感兴趣的,因为对这些离子的了解相对较少,并且它们作为孤立物种的研究细节远远超过溶液中相同离子的研究,因为溶剂模糊了许多信息。一个接一个地加入溶剂,将揭示溶剂的作用。每加入一个溶剂分子,都会使系统更接近化学烧瓶或人体中的情况,因此我们可以看到从孤立离子到溶液中相同离子的转变。

项目成果

期刊论文数量(10)
专著数量(0)
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会议论文数量(0)
专利数量(0)
On the intrinsic photophysics of indigo: a time-resolved photoelectron spectroscopy study of the indigo carmine dianion.
Time-resolved photoelectron imaging of the isolated deprotonated nucleotides
  • DOI:
    10.1039/c4sc01493f
  • 发表时间:
    2014-01-01
  • 期刊:
  • 影响因子:
    8.4
  • 作者:
    Chatterley, Adam S.;West, Christopher W.;Verlet, Jan R. R.
  • 通讯作者:
    Verlet, Jan R. R.
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