Biokompatible Organokatalysatoren: Design und Anwendung in der chemoenzymatischen Eintopfsynthese

他的数据来源为Beispiele chemozyatischer eintopfsynthesis in vorteilhafwässrigen Reaktionsmedium in Einsatz von wasserlöslichen and zugleich生物相容性手性有机催化。“科学研究计划”是一项“科学研究计划”。Das Ziel dieses Vorhabens best entsprechend in der Entwicklung eines neuen organokatalysatortypes, der die folgenden Voraussetzungen erf<e:2>(1)在wässrigen反应介质中的催化作用Aktivität；(2) Einfache Zugänglichkeit; (3) Keine Deaktivierung von Biokatalysatoren （Biokompatibilität）。Dies ermöglicht die Anwendung solcher neer chiraler organokalysatoren in disstereo - and -对映选择性chemoacatischen Eintopf-Mehrstufen- synthesis in wässrigen Medium and laulaut some Tandemreaktionen， die zugleich auf sowohl organokatalytschen and auch酶schen Teilschritten beruhen。解决问题的方法是建立在一个人的基础上，而不是建立在一个人的基础上。Beispielsweise ermöglicht dies effiziente organokalalytische Reaktionen mit热力学不稳定中间体，在einem zweiten中直接原位分解，dann enzyme schen Schritt umgewandelt werden。Das wässrige Reaktionsmedium hat zudem den großen Vorteil, Das die meisten Enzyme (im Gegensatz zu organischen Reaktionsmedium) hierbei eingesetzt werden können。Eine der angestreten化学酶atischen tandemretionen besteht in einer einleitenden（热力学unstigen） Aldolreaktion mit Ketonen， gefolgt von einer酶atischen Umsetzung der in situ gebildeten-羟基酮在非对映体和对映体下的1,3-二烯。Aufbauend auf的估计值praparativen Grundlagenarbeiten sollen丹死neuen, synthetisch vielseitig nutzbaren biokompatiblen Organokatalysatoren苏珥enantioselektiven综合冯那些aktuellen enantiom——和diastereomerenreinen Aromastoffen麻省理工学院quartaren Stereozentren eingesetzt了。

Bis dato gibt es kaum Beispiele chemoenzymatischer Eintopfsynthesen im vorteilhaften wässrigen Reaktionsmedium unter Einsatz von wasserlöslichen und zugleich biokompatiblen chiralen Organokatalysatoren. Das angestrebte Projektvorhaben soll diese wissenschaftliche „Lücke“ schließen. Das Ziel dieses Vorhabens besteht entsprechend in der Entwicklung eines neuen Organokatalysatortyps, der die folgenden Voraussetzungen erfüllt: (1) Hohe katalytische Aktivität im wässrigen Reaktionsmedium; (2) Einfache Zugänglichkeit und (3) Keine Deaktivierung von Biokatalysatoren (Biokompatibilität). Dies ermöglicht die Anwendung solcher neuer chiraler Organokatalysatoren in diastereo- und enantioselektiven chemoenzymatischen Eintopf-Mehrstufen- Synthesen im wässrigen Medium und erlaubt somit Tandemreaktionen, die zugleich auf sowohl organokatalytschen wie auch enzymatischen Teilschritten beruhen. Solche Prozesse sind bislang nahezu unbekannt, besitzen aber eine hohe Anwendungsperspektive. Beispielsweise ermöglicht dies effiziente organokatalytische Reaktionen mit thermodynamisch instabilen Intermediaten, da diese direkt in situ in einem zweiten, dann enzymatischen Schritt umgewandelt werden. Das wässrige Reaktionsmedium hat zudem den großen Vorteil, dass die meisten Enzyme (im Gegensatz zu organischen Reaktionsmedien) hierbei eingesetzt werden können. Eine der angestrebten chemoenzymatischen Tandemreaktionen besteht in einer einleitenden (thermodynamisch ungünstigen) Aldolreaktion mit Ketonen, gefolgt von einer enzymatischen Umsetzung der in situ gebildeten -Hydoxyketone unter diastereo- und enantioselektiver Ausbildung von diastereo- und enantiomerenreinen 1,3-Diolen. Aufbauend auf diesen präparativen Grundlagenarbeiten sollen dann die neuen, synthetisch vielseitig nutzbaren biokompatiblen Organokatalysatoren zur enantioselektiven Synthese von beispielsweise aktuellen enantiom- und diastereomerenreinen Aromastoffen mit quartären Stereozentren eingesetzt werden.