Globale Optimierung: Strukturbestimmung mittelgroßer Strukturen aus niedrig aufgelösten Pulver-Röntgenbeugungsdaten

Die kristallstrukturestimung aus auflösungslimitierten Pulver-Röntgenbeugungsdaten stellt - insbesonere im Fall mittelgroßer anorganischer ververindungen mit einer großen Anzahl von unabhängigen变量verablen - Aufgabe dar：标准算法zur Optimierung von Strukturmodellen gegen gemessene beugungdaten arbeen Fall deragger， hochdimensionaler problem n. mäßig有效的oderfinden nicudega全球最优der多模态Zielfunktion。Ziel des Forschungsprojektes ist es daher Optimierungsalgorithmen zu entwickeln, die and die structutuer der optimiererendzielfunkfunction angepepasicund dabei inhärente Eigenschaften dieser zielfunkfunction zur Beschleunigung der Konvergenz ausnutzen。1.在Vorarbeiten haben sich dafrzwei Ansätze als besonders erfolgversprechendherausgestellt， die nun intensites und systematisch unterchendgegen Ende des Projektes als einfach nutzbares Softwarepaket der wissenschaftlichen Gemeinschaft (als kostenfreie open-source-Lösung) zur verf<s:1> gung gestelltwerden sollen中：构型优化：Durch eine disktisierung des Problems - unter Ausnutzung grundlegender crystal chemischer Überlegungen - wird aus der kontinuerlichen， hochdimensionalen Optimierungsaufgabe ein abzählbares，组合问题，welches in realistischen Zeiten auch fr mittelgroße Strukturen lösbar erscheint。2. 连续行扫描：Die zielfunkfunction weist eine characteristische grabenstrucktur auf， Die es ermöglicht mit einer Serie von aufeinander folgenden 1-dimensionalen Schnitten durch den Suchraum das globale Optimum mit hoher Wahrscheinlichkeit zu finden。在Vorversuchen kontenmit beden Ansätzen regelmäßig结构上，在不对称条件下，原子数为10，原子数为15，原子数为10。Die systematische Untersuchung and weterentwicklung dieser between Ansätze könnte as Problem der strukturestimingingas niedrig aufgelösten Pulver-Röntgenbeugungsdaten deutlich entschärfen and so zum besseren Verständnis and so zum besserere solcher subterzen beitragen, Die nictersche nuterscher in Form von Einkristallen herstellbar sind。

Die Kristallstrukturbestimmung aus auflösungslimitierten Pulver-Röntgenbeugungsdaten stellt - insbesondere im Fall mittelgroßer anorganischer Verbindungen mit einer großen Anzahl von unabhängigen Variablen - auch heute noch eine sehr anspruchsvolle Aufgabe dar: Standardalgorithmen zur Optimierung von Strukturmodellen gegen gemessene Beugungsdaten arbeiten im Falle derartiger, hochdimensionaler Probleme nur mäßig effektiv oder finden nicht das globale Optimum der multimodalen Zielfunktion. Ziel des Forschungsprojektes ist es daher Optimierungsalgorithmen zu entwickeln, die an die Struktur der zu optimierenden Zielfunktion angepasst sind und dabei inhärente Eigenschaften dieser Zielfunktion zur Beschleunigung der Konvergenz ausnutzen. In Vorarbeiten haben sich dafür zwei Ansätze als besonders erfolgversprechend herausgestellt, die nun intensiv und systematisch untersucht und gegen Ende des Projektes als einfach nutzbares Softwarepaket der wissenschaftlichen Gemeinschaft (als kostenfreie open-source-Lösung) zur Verfügung gestellt werden sollen: 1. Konfigurationsoptimierung: Durch eine Diskretisierung des Problems - unter Ausnutzung grundlegender kristallchemischer Überlegungen - wird aus der kontinuierlichen, hochdimensionalen Optimierungsaufgabe ein abzählbares, kombinatorisches Problem, welches in realistischen Zeiten auch für mittelgroße Strukturen lösbar erscheint. 2. Successive line scans: Die Zielfunktion weist eine charakteristische Grabenstruktur auf, die es ermöglicht mit einer Serie von aufeinander folgenden 1-dimensionalen Schnitten durch den Suchraum das globale Optimum mit hoher Wahrscheinlichkeit zu finden. In Vorversuchen konnten mit beiden Ansätzen regelmäßig Strukturen mit 10 bis 15 Atomen in der asymmetrischen Einheit aus synthetischen Beugungsdaten bestimmt werden. Die systematische Untersuchung und Weiterentwicklung dieser beiden Ansätze könnte das Problem der Strukturbestimmung aus niedrig aufgelösten Pulver-Röntgenbeugungsdaten deutlich entschärfen und so zum besseren Verständnis insbesondere solcher Substanzen beitragen, die nicht oder nur schwer in Form von Einkristallen herstellbar sind.