Spektroskopie und Kontrolle multisequentieller Photochemie mit geformten Femtosekunden-Laserpulsen

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Viele chemische Anwendungen nutzen multisequentielle photochemische Reaktionen in der flüssigen Phase, jedoch sind die einzelnen Reaktionsschritte oft gar nicht bekannt. Zwei prominente Beispielklassen mit konkurrierenden Reaktionskanälen wird dieses Projekt erforschen: photoinduzierte Umlagerungen und Photolyseprozesse samt Folgereaktionen. Mit Femtosekundenspektroskopie und Quantenkontrollmethoden vom ultravioletten bis in den infraroten Spektralbereich sollen zugrundeliegende Mechanismen und Dynamiken untersucht und beeinflusst werden. Zum einen verfolgen wir das Ziel des spektroskopischen Nachweises nicht nur des primären Reaktionsschritts, sondern der gesamten Reaktionssequenz. Deren einzelne Stufen werden durch eine sensitive, zeitaufgelöste Nachweismethode im Infraroten sowie durch das Konzept der akkumulativen Spektroskopie offengelegt. Zum anderen beabsichtigen wir, den Reaktionsausgang zu steuern, indem wir aktiv in den Reaktionsverlauf mittels eines geformten infraroten Laserpulses eingreifen, der selektiv bestimmte Schwingungsmoden anregt. Wir vereinigen hierbei erstmals Quantenkontrolle im Infraroten und Ultravioletten und wenden diese auf gelöste Substanzen mit Anwendungen in der Synthese, Photolithographie und Pharmakologie an. Dadurch wollen wir deren Photochemie weitestgehend aufklären und neuartige Wege aufzeigen, wie eine bereits ablaufende Photoreaktion durch geeignete Laserpulse gesteuert werden kann.