Explorations of ultrafast quantum phase transitions in strongly correlated electron systems by high-intensity terahertz/mid-infrared pulses

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2021年度に、一次元モット絶縁体ET-F2TCNQにおいて、テラヘルツ電場による金属化に成功した。2022年度は、テラヘルツパルスの透過率の電場振幅依存性を測定し、エネルギ損失とキャリア生成量を比較することにより、金属化のエネルギー効率を見積もった。その結果、近赤外光励起に比べ、テラヘルツ電場による金属化の効率は5倍程度高いことがわかった。また、当初計画に従って時間幅が35 fsのレーザーシステムを導入し、それを用いてテラヘルツパルスの電場振幅を5.6 MV/cmまで増強することに成功した。電場誘起相転移探索の新規対象としては、励起子絶縁体Ta2NiSe5に注目した。この物質の電場応答を調べる上での予備研究として、光励起による金属化の挙動を詳細に調べた。電子誘電体については、TTF-CAの強誘電相に低温で電場パルスを照射し、電場の向きに依存する分極変化を調べた。その結果、分極は、それに平行な電場を印加するとその増大が飽和するのに対し、反平行な電場を印加すると非線形に減少することがわかった。2.2 MV/cm以上の電場パルスを照射すると、強誘電状態の一部が常誘電状態に転移することもわかった。マルチフェロイクス系については、ビスマス銅酸化物の反強磁性相において、方向二色性の変化をテラヘルツパルスとプローブパルスの入射方向を変えて測定することにより、電場と磁場の両者の作用によって過渡的な反強磁性秩序の制御が可能であることを実証した。中赤外パルスによる分極制御については、プローブ光に用いる時間幅11 fsの近赤外極短パルスの発生に成功した。このパルスをプローブ光にし、クロコン酸において、水素結合を構成するプロトンの振動を励起することによる分極変化を調べた。その結果、プローブ光により発生する第二高調波が、中赤外パルスの電場波形にそって変化する挙動を検出することに成功した。