Beschreibung der Rolle von Oberflächentransportphänomenen auf die Formselektivität von Molekularsieben

点击翻译按钮获取中文摘要

Mikroporöse Molekularsiebe werden aufgrund ihrer regelmäßigen Porenstruktur und ihrer strukturell gut definierten sauren und basischen Zentren in vielen Reaktionen als Katalysatoren oder als Katalysatorträger eingesetzt. Durch eine gezielte Auswahl des Strukturtyps kann der Porendurchmesser der Zeolithe auf die Reaktant- und die gewünschten Produktmoleküle abgestimmt und durch postsynthetische Modifikationen die Materialien hinsichtlich ihrer die Selektivität optimiert werden. Die Steigerung der Formselektivität nach Modifikation von zeolithischen Katalysatoren kann aus mehreren Effekten resultieren. Einerseits können Dichte und Anordnung der SiOH Gruppen an der Oberfläche der Zeolithkristalle verändert und dadurch die Wechselwirkung mit den adsorbierten Molekülen energetisch und geometrisch verändert werden. Andererseits können die Bereiche um die Porenöffnungen modifiziert und dadurch die Kinetik der Transportschritte an der Oberfläche und beim Eintritt in die Poren günstig beeinflusst werden. Im Rahmen des vorgeschlagenen Projekts sollen die energetischen und die geometrischen Eigenschaften postsynthetisch modifizierter Zeolithe, die zur Steigerung der Selektivität führen, identifiziert werden. Mit der am Lehrstuhl entwickelten Kopplung von periodischen Drucksprungexperimenten mit Rapid-Scan IR Spektroskopie soll der Einfluss der Modifikation auf die Sorption der Moleküle an der Oberfläche der Kristalle und auf den Eintritt der Moleküle in die Poren zu untersucht werden. Aus den Experimenten sollen die Transportwege der Moleküle aus der Gasphase über die Oberfläche an die Zentren im Inneren der Kristalle bestimmt werden und der Einfluss struktureller und chemischer Modifikationen auf den Transport von Reaktanten beschrieben werden.