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キラル2-ピリドン誘導体と第9族金属による不斉C(sp3)-H官能基化

手性 2-吡啶酮衍生物和第 9 族金属的不对称 C(sp3)-H 官能化

基本信息

批准号：
21K05046
负责人：
吉野達彦
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21K05046/
关键词：
C-H活性化ロジウム不斉触媒ピリドンイリジウムコバルト

项目摘要

本年度はまず、アキラルなピリドンと電子不足ロジウム触媒によるアミドを配向基とするC(sp3)-Hアミド化反応の研究のとりまとめをおこなった。基質一般性の検討、反応機構解析実験をおこなった。またDFT計算などをおこない、電子不足性金属触媒やピリドンによる反応加速がどのようにおこるかを検討したが、これは現時点では明瞭な結果が得られず、さらなる検討が必要である。単純に特定の遷移状態を安定化しているのではなく、触媒活性種の生じやすさとC-H活性化段階の反応性のバランスが重要なのではないかという予備的な知見が得られたため、今後はそれらの点について精査が必要である。DFT計算を併用した考察にもとづき、キラルなピリドンの設計をおこない合成に着手したが、立体障害のために文献既知の変換反応も進みづらく、さらなる検討が必要である。また別のより合成しやすいキラルピリドンの設計についても合わせて検討する。また電子不足イリジウム触媒の開発研究のとりまとめもおこなった。モデル反応であるエーテルを配向基とするC(sp2)-Hアミド化反応について、詳細な基質一般性の検討をおこなったほか、各種速度論実験やDFT計算を引き続きおこない、電子不足性配位子の導入が各素過程の反応性にどのような影響を与えるかについての知見を得た。今後はロジウム触媒に加え、この電子不足性イリジウム触媒とピリドンを組み合わせた触媒系についても検討をおこなっていく予定である。

In the current year, there is a shortage of electricity in the market. This year, there is a shortage of electricity. This year, there is not enough electricity for the catalyst. This year, there is a high level of chemical reaction. The general information and anti-government agencies analyze the general information and anti-government agencies. The DFT calculates that the results are not good enough, and that the metal catalysts run out of electricity to accelerate the speed up. The results show that the results are good and necessary. In the future, it is necessary to know that it is important to know that it is necessary. The DFT calculation system is used to investigate the equipment, the equipment. In other words, you need to synthesize your information. You need to design your equipment. When there is a shortage of electricity, the catalyst will start research and research. On the basis of the distribution system C (sp2)-H system, the general information system, the general information system, the DFT calculation system, the power distribution system and the information management system are introduced in this paper. In the future, there will be an increase in the number of catalysts and an increase in the number of electrified electrons. in the future, there will be an increase in the number of catalysts.

项目成果

期刊论文数量（10）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Synthesis of Electron-Deficient CpIr(III) Complexes and Their Application for the Ether-Directed C-H Functionalization Reactions

缺电子 CpIr(III) 配合物的合成及其在醚导向 C-H 官能化反应中的应用

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
冨田永希;小島正寛;永島佑貴;前田理;田中健;吉野達彦;松永茂樹
通讯作者：
松永茂樹

Enantioselective C?H Functionalization Using High-Valent Group 9 Metal Catalysts

使用高价第 9 族金属催化剂进行对映选择性 C?H 官能化

DOI：
10.1246/bcsj.20220168
发表时间：
2022
期刊：
Bulletin of the Chemical Society of Japan
影响因子：
4
作者：
Nichika Sasahara;Taku Shoji;Yoshino Tatsuhiko
通讯作者：
Yoshino Tatsuhiko

An Electron‐Deficient CpE Iridium(III) Catalyst: Synthesis, Characterization, and Application to Ether‐Directed C-H Amidation

缺电子 CpE 铱 (III) 催化剂：合成、表征及其在醚定向 C-H 酰胺化中的应用

DOI：
10.1002/anie.202301259
发表时间：
2023
期刊：
Angewandte Chemie International Edition
影响因子：
0
作者：
Tomita Eiki;Kojima Masahiro;Nagashima Yuki;Tanaka Ken;Sugiyama Haruki;Segawa Yasutomo;Furukawa Atsushi;Maenaka Katsumi;Maeda Satoshi;Yoshino Tatsuhiko;Matsunaga Shigeki
通讯作者：
Matsunaga Shigeki

電子不足CpEIr(III)錯体の合成及びエーテルを配向基として用いたC-H官能基化反応への応用

缺电子CpEIr(III)配合物的合成及其在以醚为导向基团的C-H官能化反应中的应用