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MOF-Catalyzed Transformation of Molecules by Remote Directing Groups

MOF 催化远程指导基团的分子转化

基本信息

批准号：
21K05072
负责人：
澤野卓大
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Aoyama Gakuin University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究課題である「MOF触媒による遠隔配向基を用いた分子変換反応」を実現するため、初年度で光学活性なバイノールおよび単座ホスフィンとジルコニウムから構成される新規MOF（金属有機構造体）の作成に成功している。令和４年度は作成したMOFが触媒反応に対して活性を示すかどうかについて研究を行うとともに、新しいタイプのMOFの作成に主に取り組んだ。バイノールから作られるMOFは、チタンによるアルデヒドへの不斉1,2 付加反応に用いることができ、得られた生成物の収率およびエナンチオ選択性は共に高かった。また、単座ホスフィンから作られるMOFも触媒反応に対して優れた活性を示すことが分かった。作成したMOFは水素化反応や環化反応など幅広い触媒反応に対して触媒活性を示した。バイノールや単座ホスフィン配位子は優れた配位子として古くから研究され、合成反応に幅広く利用されてきた配位子であるにもかかわらず、これまでMOFへの応用例はほとんどなかった。触媒反応における金属の溶液への流出について調べたところ、ほとんど金属が流出していないことが分かった。さらに、回収したMOFは結晶性を示し、触媒反応で結晶性が保持されていることが分かった。これらの結果から、作成したMOFは再利用可能な不均一系触媒として利用できる可能性があることが分かった。また、ピリジンやジアミンを含む新しいMOFの作成にも成功した。作成したMOFに対して粉末X線結晶構造解析や熱重量分析を行なったところ、目的としていた結晶性をもつことや内部の空間内に取り込まれている溶媒について確認できた。そこで触媒反応に用いたところ、水素化反応などに活性を示すことが分かった。また官能基による遠隔活性化についても予備的ではあるがいくつか実験を行い、均一系触媒による反応と選択性が変わることを見つけた。

In this study, the MOF catalyst system was used to detect the optical activity of the molecule. In the beginning of the study, the MOF (metal organic body) was successfully constructed. In the year 4, the MOF catalyst counter-reaction activity showed that the research was carried out, and the new MOF was used as the main data acquisition system. In order to improve the quality of the product, the rate of the product is higher than that of the MOF, and the rate of the product is very high. The activity of the MOF catalyst is indicated by the activity of the catalyst. Make MOF, hydration, environmental protection, environmental protection, catalyst reaction, catalyst activity, catalyst activity. This is a good example of how to do research, synthesize the size of the frame, use it to match the seat, use the MOF to use the use case, and use the use case. The catalyst reacts to the metal solution and flows out of the metal solution. The crystallinity of the MOF and the catalyst should be maintained. The results show that it is possible to use the heterogeneous catalyst for reuse. The possibility of MOF is different. Please make a success call with the new MOF. Make MOF powder X-ray diffraction X-ray crystal analysis, gravimetric analysis, X-ray powder X-ray analysis, gravimetric analysis, X-ray diffraction, gravimetric analysis, gravimetric analysis, X-ray diffraction, gravimetric analysis, gravimetric analysis, X-ray diffraction, X-ray analysis, gravimetric analysis, TG, TG, TG The reaction of the catalyst and the hydration reaction were used to show the activity of the catalyst. The functional basis is based on the activation of the equipment, and the performance of the homogeneous catalyst system is selected in this paper.