高効率可視光水分解を目指した新規層状化合物光触媒の開発

新型层状复合光催化剂的开发用于高效可见光水分解

• 批准号: 16J11397
• 负责人: 鈴木 肇
• 金额: $ 1.47万
• 依托单位: Kyoto University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2016
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2016-04-22 至 2018-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-16J11397/
• 关键词: 光触媒; 水分解; 可視光; Z-スキーム; 層状化合物; 窒素ドープ; タングステン酸; 可視光利用; 不均一系触媒

今年度は主に、①レニウム系酸化物の水分解用光触媒への適用とバンド構造解析、②新規ルテニウム系助触媒の開発の２点に取り組んだ。これまで、安定かつ高活性な酸化物半導体光触媒では、その構成カチオン種は主に3価から6価の価数を有していた。本研究では、7価の価数を有するレニウムイオン（Re7+）を主構成元素とする酸化物半導体が光触媒として機能することを初めて見出した。M3ReO8 (M = Y, La, Nd, Sm, Eu, Gd, Dy, Yb)は500-550 nmまでの可視光を吸収し、犠牲還元剤Ag+存在下において酸素を生成した。電気化学測定およびDFT計算の結果から、主にRe 5d軌道が伝導帯下端を形成することにより、可視光吸収が発現していることが明らかとなった。本成果は学術雑誌Journal of Materials Chemistry Aに掲載された。ヨウ素酸・ヨウ化物（IO3-/I-）をレドックスとする二段階励起（Z-スキーム）型水分解系では、酸素生成用光触媒上でのIO3-の還元がしばしば律速となるため、Ptなど適切な還元用助触媒が必要となる。本章では、このIO3-還元に高い触媒活性を示す新規Ru種助触媒の開発に取り組んだ。RuCl3水溶液中でのイオン吸着という極めてシンプルな手法によって生成する酸化ルテニウム水和物（RuO2・nH2O）種が、従来のRuO2助触媒よりもIO3-の還元に対して高い触媒活性を示し、WO3 光触媒上における酸素生成速度を劇的に向上させることを見出すとともに、非加熱の担持法であることから、熱的に不安定な各種の光触媒材料の活性向上に有効な手段であることを明らかにした。本成果は学術雑誌ACS Catalysisに掲載された。

Our は に Lord, (1) レ ニ ウ ム の water acidification of minerals decomposition light catalyst へ の applicable と バ ン ド structure, (2) new rules ル テ ニ ウ ム started help catalyst の 発 の 2 に group take り ん だ. こ れ ま で, stable か つ highly active な acidification content semiconductor photocatalytic で は, そ の constitute カ チ オ ン は principal に 3 価 か ら 6 価 の 価 number を have し て い た. This study で は, 7 価 の 価 number を have す る レ ニ ウ ム イ オ ン main composition element (Re7 +) を と す る acidification content semiconductor が photocatalytic と し て function す る こ と を early め て shows し た. M3ReO8 (M = Y, La, Nd, Sm, Eu, Gd, Dy, Yb) <s:1> 500-550 nmまで まで visual light を adsorbs <s:1>, and in the presence of the sacrificial reducing agent Ag+, にお て て acid を is generated た た. Electric chemical determination お 気 よ び DFT calculation results の か ら, main に Re 5 d orbitals が 伝 guide 帯 bottom を form す る こ と に よ り, visible light 収 が 発 now し て い る こ と が Ming ら か と な っ た. This achievement is published in the 雑 academic Journal of Materials Chemistry Aに in された. ヨ ウ element acid, ヨ ウ compound (IO3 - / -) I を レ ド ッ ク ス と す る two Duan Jieli (Z - ス キ ー ム) type water decomposition is で は run on the catalyst, acid production で の IO3 - の is yuan が し ば し ば law speed と な る た め, Pt な ど appropriate な yuan also use help catalyst が necessary と な る. In this chapter, で, <s:1> IO3- reducers に, high <s:1> catalyst activity を indicates す new regulations Ru co-catalysts will develop に and take a series of んだ. RuCl3 in aqueous solution, で の イ オ ン sorption と い う extremely め て シ ン プ ル な gimmick に よ っ て generated す る acidification ル テ ニ ウ ム and water content (RuO2 · nH2O) が, 従 の RuO2 help catalyst よ り も IO3 - の is yuan に し seaborne て high い catalyst activity を し, WO3 On photocatalytic に お け る acid production speed を play に upward さ せ る こ と を shows す と と も に, non heating の bear ChiFa で あ る こ と か ら, hot に unrest な の photocatalytic materials の activity up に unseen な means で あ る こ と を Ming ら か に し た. This achievement is published in された in the academic 雑 journal ACS Catalysisに.

项目成果

種々のタングステン酸を酸素生成用光触媒とする二段階励起型水分解

使用各种钨酸作为光催化剂的两步激发水分解产氧

• 发表时间: 2016
• 作者: 鈴木肇;東正信;阿部竜
• 通讯作者: 阿部竜

層状ビスマス系酸ハロゲン化物を酸素生成用光触媒とする二段階励起型水分解

使用层状铋基酰基卤作为光催化剂进行两步激发水分解以产生氧气

• 发表时间: 2017
• 作者: 鈴木肇;国奥広伸;東正信;阿部竜
• 通讯作者: 阿部竜

Z-scheme Water Splitting into H2 and O2 Using Tungsten Acid as an Oxygen-evolving Photocatalyst under Visible Light Irradiation

可见光照射下使用钨酸作为析氧光催化剂 Z 型水分解为 H2 和 O2

• 发表时间: 2016
• 作者: Hajime Suzuki;Masanobu Higashi;Ryu Abe
• 通讯作者: Ryu Abe

Z-scheme Water Splitting into H2 and O2 Using Tungstic Acid as an Oxygen-evolving Photocatalyst under Visible Light Irradiation

可见光照射下使用钨酸作为析氧光催化剂的 Z 型水分解为 H2 和 O2

• 发表时间: 2016
• 作者: Hajime Suzuki;Masanobu Higashi;Ryu Abe
• 通讯作者: Ryu Abe

Design of nitrogen-doped layered tantalates for non-sacrificial and selective hydrogen evolution from water under visible light

• DOI: 10.1039/c6ta04416f
• 发表时间: 2016-09
• 期刊: Journal of Materials Chemistry
• 作者: Hajime Suzuki;O. Tomita;Masanobu Higashi;R. Abe