Process intensification for green NH3 via advanced membrane separation and catalysts

通过先进的膜分离和催化剂强化绿色 NH3 的工艺

• 批准号: 21H04630
• 负责人: 都留 稔了
• 金额: $ 26.79万
• 依托单位: Hiroshima University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-04-05 至 2025-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-21H04630/
• 关键词: アンモニア; 低温; 膜分離; 触媒; 膜反応器; シリカ膜

本研究では，アンモニア低温合成触媒開発の実績を有する東京工業大学とアンモニアおよび水素選択透過膜の開発実績のある広島大学が共同で，世界に先駆けて低温低圧におけるアンモニア引抜型膜型アンモニア合成プロセスを提案し実証することを研究目的とし，① 室温～300℃でのNH3合成および分解触媒の開発と反応特性評価，② 室温～300℃でのNH3選択透過膜およびH2選択透過膜の開発と特性評価，③ 膜型反応システムの構築と反応特性評価を研究項目とする。研究実績の概要は以下のようにまとめられる。① BaO-BaH2を複合した金属Fe粒子(BaO-BaH2/Fe)は100 ℃以下でNH3を合成できる初の鉄系不均一系触媒であることを見出した。また，当該触媒のFeのNH3生成反応効率(TOF)はRu等の貴金属，Co，Ni等のレアメタルの数百倍を越えることが明らかになった。②分離膜の開発と特性評価に関しては，２０２１年度に開発したフッ素系スルホン酸/セラミック複合膜の高度化と共に，新たに金属配位型オルガノシリカ膜を開発した。50-200℃でNH3，H2，N2単成分系および混合系での透過特性評価を行った。200℃において金属配位型オルガノシリカ膜はNH3透過率2.8x10-6 mol/(m2 s Pa)，NH3/H2およびN2透過率比11および102を示し，フッ素系スルホン酸/セラミック複合膜よりも高い選択透過性を有することを明らかとした。③膜型反応器において，触媒反応器と膜分離器の組み込んだリサイクル型触媒膜反応シミュレーターを構築し，プロセスシミュレーションを可能とした。

This study aims to evaluate the development performance of NH3 synthesis and decomposition catalyst at room temperature to 300 ℃, and to evaluate the development performance of NH3 synthesis and decomposition catalyst at room temperature to 300℃.(2) Evaluation of the development characteristics of NH3-selective transmission membranes and H2-selective transmission membranes at room temperature ~300℃;(3) Evaluation of the construction characteristics of membrane reaction systems; A summary of the results of the study is provided below. BaO-BaH2 recombination and Fe-based metal particles (BaO-BaH2/Fe) were synthesized at temperatures below 100 ℃ and Fe-based heterogeneous catalysts were discovered. When Fe and NH3 of the catalyst generate reaction efficiency (TOF), Ru and other noble metals, Co, Ni and other noble metals, the reaction efficiency is hundreds of times higher. (2) Evaluation of the development and characteristics of separation membranes. In 2021, the development of high-grade separation membranes based on elemental/organic compounds was carried out, and new metal coordination membranes were developed. 50-200℃ NH3, H2, N2 single component system and mixed system transmission characteristics evaluation At 200℃, the metal coordination type NH3 transmittance is 2.8x10-6 mol/(m2 s Pa), the NH3/H2 transmittance ratio is 11 - 102, and the metal coordination type NH3 transmittance ratio is 11 - 102. (3) Membrane type reactor, catalyst reactor and membrane separator are assembled together, and the structure of membrane type catalyst reactor can be improved.

项目成果

実例で学ぶ化学工学（分担執筆）

通过实例学习化学工程（合著者）

• 发表时间: 2022
• 作者: R. Anufriev;A. Ramiere;J. Maire;S. Gluchko;J. Ordonez-Miranda;S. Volz;and M. Nomura;中西英行;化学工学会教科書委員会
• 通讯作者: 化学工学会教科書委員会

実例で学ぶ化学工学

通过实际例子学习化学工程

• 发表时间: 2022
• 作者: Tianxiang Yang;Yuki Nishida;Haruka Yamashita;Masayuki Goto;化学工学会教科書委員会
• 通讯作者: 化学工学会教科書委員会

Ammonia permeation of fluorinated sulfonic acid polymer/ceramic composite membranes

氟化磺酸聚合物/陶瓷复合膜的氨透过率

• DOI: 10.1016/j.memsci.2022.120718
• 发表时间: 2022
• 期刊: Journal of Membrane Science
• 影响因子: 9.5
• 作者: Wakimoto Kotaro;Yan Wei-Wei;Moriyama Norihiro;Nagasawa Hiroki;Kanezashi Masakoto;Tsuru Toshinori
• 通讯作者: Tsuru Toshinori

Subnano-tuning of amorphous Silicon-based membranes for improved performance: Fabrication, characterization, and application to gas and liquid phase

非晶硅基膜的亚纳米调谐以提高性能：制造、表征以及在气相和液相中的应用

• 发表时间: 2022
• 作者: Hayashi Keita;Sugimura Haruna;Kamei Toshiyuki;Shimanouchi Toshinori;Nakamura Hidemi;Umakoshi Hiroshi;高橋拓海，松井康哲，加納雅也，本田清将，大垣拓也，太田英輔，池田浩;Toshinori Tsuru
• 通讯作者: Toshinori Tsuru

５０℃で水素と窒素からアンモニアを合成する新触媒『CO２排出ゼロ』のアンモニア生産へブレークスルー

使用新型催化剂在氨生产方面取得突破，该催化剂可在 50°C 下由氢气和氮气合成氨，并且“二氧化碳排放量为零”

• 发表时间: 2022
• 作者: Kozaka Shuto;Wakabayashi Rie;Kamiya Noriho;Goto Masahiro;原 亨和
• 通讯作者: 原 亨和