Development of a novel method for investigating radical species produced by electron-molecule collisions

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本課題は、イオンの運動量イメージング技術を活用し、電子衝突で誘起される分子の結合開裂で生じた高活性中性解離種を光イオン化した後に分析するという新規測定法の開発を目的としている。その達成に向け、電子衝撃イオン化で生じた非弾性散乱電子と解離イオンとを同時計測する解離イオン同時計測EELS装置の散乱領域へ中性解離種を光イオン化する機構を導入するべく研究を進めた。また、装置改造への取り組みと並行して、中性解離種の測定対象として想定しているSF6などの分子に対して電子-イオン同時計測実験を行い、イオンイメージングの最適な測定条件を精査するともに、親イオン分子の解離メカニズムに対する知見を蓄積してきた。これに加え、昨年度の研究により見出した、反転対称性を持つ分子でありながらも解離イオンの放出角度分布に非対称性が生じるという特異な現象に対し、より詳細な調査を行っている。さらに、理論からのアプローチとして、四塩化炭素の電子励起散乱断面積の計算を行った。本分子の上層大気中における光解離で生成するClラジカルが、オゾン層破壊に顕著な役割を果たすことが知られているが、その引き金となる紫外・真空紫外光吸収で生じる電子励起状態については、未解明な点が多い。そこで、電子散乱断面積が個々の電子励起状態を反映した特徴的な移行運動量依存性を示す特質を利用し、高精度理論計算を報告されている実験値と比較することで電子励起バンドの再帰属を行うとともに、分子振動が電子励起確率に与える影響を調べた。その結果、上層大気中でのCl生成にCCl非対称性伸縮振動が大きく影響することを突き止め、論文として報告している。この理論研究を通し、開発中の中性解離種のイメージング法をCCl4へ用いれば、その解離メカニズムの精査が可能となる見通しが得られた。