Electronic motion in molecules under resonant excitation conditions

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本研究課題では、短寿命共鳴状態にある分子内の電子挙動を可視化する測定手法を開発し、共鳴遷移を経由する特異な分子過程の駆動原理を明らかにすることを目指している。本年度はN2やCO2などの比較的単純な分子からより複雑なSF6へと研究対象を広げ、inner valenceイオン化領域に対する(e, e+ion)分光実験を行った。SF6のイオン化では、有効ポテンシャル中に電離電子が一時的に捕捉されることでイオン化確率が急変する形状共鳴が顕著に表れることが知られており、光イオン化実験による研究が多く報告されている。本研究では高速電子の非弾性散乱実験である電子エネルギー損失分光（EELS）に基づき、形状共鳴バンドの移行運動量依存性を計測することで、有効ポテンシャル内における電離電子の振る舞いをとらえるとともに、四重極遷移やより高次の多重極遷移が関与する荷電粒子衝突過程で生じる形状共鳴現象の詳細を明らかにすることを目的とした。通常のEELS実験では、異なる軌道からのイオン化の寄与が重なって観測されるため、特定の共鳴バンドへ着目した調査には著しい困難がともなう。そこで、電子衝突で生成した親イオンの解離経路がイオン生成時の電子状態に強く依存する性質を利用し、非弾性散乱電子と解離イオンとの同時計測実験を行うことで、イオン化チャンネル毎の寄与を分離した。更に、この(e, e+ion)分光実験より得られる部分イオン収量断面積を絶対値として求めるため、以前報告したSF6の一般化振動子強度分布を用い、測定結果を規格化する手法を新たに考案している。これにより、移行運動量に応じた個々の共鳴形状遷移の断面積変化を実験的に決定できるまでに至った。現在、より広範な移行運動領域までデータを収集すべくSF6の測定を継続するとともに、より詳細な解析を進めている。