気体X線散乱実験を用いたクーロン孔の直接観測

使用气体 X 射线散射实验直接观察库仑孔

• 批准号: 14740319
• 负责人: 渡邉 昇
• 金额: $ 1.34万
• 依托单位: Okazaki National Research Institutes (2003)Tohoku University (2002)
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• 财政年份: 2002
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2002 至 2003
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-14740319/
• 关键词: 気体X線散乱実験; 電子相関; クーロン孔

エネルギー分散型の気体X線散乱強度測定装置を用い、様々な解析上の工夫を加えることにより、定量的に電子相関の効果を議論できる精度での、X線散乱強度の測定法を確立した。この手法を用いることで、基本的な二原子分子であるN_2、CO、O_2や、三原子分子であるN_2O、CO_2について、全X線散乱断面積を高精度で測定した。実験と同時に理論計算も行い、Hartree-Hock (HF)レベル、および電子相関を取り入れたCISD、CCSDレベルでの理論的波動関数より、X線散乱強度を計算した。実験値と理論値との比較により、X線散乱強度に現れる電子相関の効果や、ab-initio計算における基底関数の影響、配置間相互作用(CI)法における配置の取り方による効果などを論じ、量子化学計算の精度を検証した。さらに、実験値をフーリエ変換することで、距離r_<12>離れた電子対の存在確率を表す、電子の二体分布関数P(r_<12>)を実験的に導出した。HF計算における二体分布関数との差をとることで、電子間のクーロン反発により、近距離での電子対の存在確率が減少する効果である、いわゆるクーロン孔の観測に成功した。分子のクーロン孔を実験的に観測したのは、これが初めての例である。電子相関を取り入れた理論計算と比較した結果、実験値と有意の差がみられた。この結果は、大規模な多電子理論計算でも電子相関の取入れが未だ不十分であることを示唆している。以上の研究により、気体X線散乱実験が電子相関の効果を研究する上で有効な実験手段であることを示した。

A method for measuring the X-ray scattering intensity was established by adding time to the analysis and evaluating the electron correlation effect quantitatively. This method is used to measure the basic diatomic molecules such as N_2, CO, O_2, triatomic molecules such as N_2O, CO_2, and the total X-ray scattered cross-section area with high accuracy. At the same time, theoretical calculations are carried out, Hartree-Hock (HF) is calculated, electron correlation is calculated, CISD and CCSD are calculated, and X-ray scattering intensity is calculated. Comparison of theoretical values and X-ray scattering intensity, electron correlation, ab-initio calculation, substrate correlation, collocation-interaction (CI) method, collocation-selection, and accuracy of quantum chemical calculations. For <12>example, the distance between the two electron pairs P(r_) and P(r_<12>) is derived. HF calculation results in a decrease in the probability of electron pair existence at close range, a decrease in the probability of electron pair existence, and a decrease in the probability of electron pair existence at close range. The first time I saw him, I saw him. The electronic correlation is calculated theoretically and the result is calculated intentionally. The results show that the electron correlation is not very high in the calculation of large-scale multi-electron theory. The above research shows that there are some practical methods to study the electron correlation effect of X-ray scattering.

项目成果

N.Watanabe, Y.Kamata, K.Yamauchi, Y.Udagawa, T.Muller: "Coulomb hole in N_2,CO and O_2 deduced from x-ray scattering cross sections"Molecular Physics. (accepted).

N.Watanabe、Y.Kamata、K.Yamauchi、Y.Udakawa、T.Muller：“从 X 射线散射截面推导出 N_2、CO 和 O_2 中的库仑空穴”分子物理学。

N.Watanabe, K.Yamauchi, Y.Kamata, Y.Udagawa, T.Muller: "Electron correlation effects in N_2 and CO studied by x-ray scattering and CISD calculations"Molecular Physics. 100. 2839-2847 (2002)

N.Watanabe、K.Yamauchi、Y.Kamata、Y.Udakawa、T.Muller：“通过 X 射线散射和 CISD 计算研究 N_2 和 CO 中的电子相关效应”分子物理学。