Creation of functional metastable silicon-based multiple element materials by controlling light elements

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半導体材料を含む特殊なぺーストを印刷した半導体単結晶基板を非真空下で熱処理するというシンプルなプロセスをベースに、高品質シリコン系多元混晶薄膜の成長技術の開発に取り組んでいる。本年度は、アルミニウムとゲルマニウムの合金粒子を含むペーストを用いたシリコンゲルマニウム混晶薄膜の成長において、短パルスレーザ熱処理により、シリコンゲルマニウム混晶を急速成長させ、レーザ照射条件の影響を調査した。レーザ照射後に選択エッチングにより表面のアルミニウム残留物を除去し、走査型電子顕微鏡、共焦点レーザ顕微鏡、顕微ラマン分光により構造解析を行った。その結果、表面形状とゲルマニウムの組成や膜中の歪み分布に強い相関があることを見出した。その要因として、レーザ溶融プロセスのシミュレーションを行うことで、表面のマランゴニ対流や表面エネルギーの観点から解明を進めた。また、短パルス化によるゲルマニウムの高濃度化を観測し、スズを含む混晶の非平衡プロセス設計に対し有用な知見が得られた。また、平衡成長で作製したゲルマニウムスズ薄膜、シリコンスズ薄膜を対象として、放射光X線施設SPring-8での原子分解能ホログラフィー実験を実施した。スズ周囲の原子像を可視化することで、格子中でのスズの位置を検証した。その結果、スズがゲルマニウム、シリコンの格子位置を置換することを検証し、格子間に存在する可能性は非常に小さいことを示した。一方、物質中の水素位置を確定する手法として、大強度陽子加速器施設J-PARCでの強力な白色中性子を用いたホログラフィー実験を大強度モードで行う環境を整備し、水素化パラジウム単結晶において水素の像が検出されることを初めて確認した。この測定のため、令和３年度までに導入した多検出器系遮蔽体の最適化をモンテカルロシミュレーションで行い、実機の設計を行い、データ精度の大幅な向上に成功した。