アミノラジカル再結合反応の解明と高圧・高湿条件のアンモニア燃焼反応モデルの開発

アンモニアの燃焼反応において重要であると考えられているものの、その詳細な反応過程が解明されていないアミノラジカル再結合反応（ＮＨ２＋ＮＨ２）に着目して研究を進めた。ラジカルの再結合反応において重要な因子のひとつである三体衝突効果に着目し、雰囲気ガスを変えて、今年度は特にアンモニアの消費と水素の生成について調べるために、反応過程におけるアンモニアと水素の化学種計測を実施した。また、取得された実験結果と複数のアンモニア燃焼反応モデルを用いた数値計算結果とを比較した。実験では、雰囲気ガスの変化に対してアンモニアの反応開始温度がほとんど変化しなかったが、数値計算では反応開始温度が変化した。反応開始温度の変化が大きいアンモニア燃焼反応モデルと小さいアンモニア燃焼反応モデルの反応解析結果を比較して、アミノラジカルＮＨ２が、Ｎ２Ｈ２またはＮ２Ｈ４の生成、ＮＯｘ生成、ＮＯｘ脱硝、ＮＨ生成、アンモニア生成などの主要な反応経路にどのような比率で分岐するかが、アンモニアの反応開始温度に重要であることが分かった。また、アンモニア燃焼反応モデルごとに、Ｎ２Ｈ２またはＮ２Ｈ４の生成速度が大きく異なることが分かった。さらに、水素生成について、モデル予測と計測結果には大きな差異を生じた。複数の燃焼反応モデルを用いた水素生成に関する反応解析により、ＮＨ２＋ＮＨ２＝Ｎ２Ｈ２＋Ｈ２の素反応が水素生成量の予測に重要であることを見い出した。

アンモニアの燃焼反応において重要であると考えられているものの、その詳細な反応過程が解明されていないアミノラジカル再結合反応（ＮＨ２＋ＮＨ２）に着目して研究を進めた。ラジカルの再結合反応において重要な因子のひとつである三体衝突効果に着目し、雰囲気ガスを変えて、今年度は特にアンモニアの消費と水素の生成について調べるために、反応過程におけるアンモニアと水素の化学種計測を実施した。また、取得された実験結果と複数のアンモニア燃焼反応モデルを用いた数値計算結果とを比較した。実験では、雰囲気ガスの変化に対してアンモニアの反応開始温度がほとんど変化しなかったが、数値計算では反応開始温度が変化した。反応開始温度の変化が大きいアンモニア燃焼反応モデルと小さいアンモニア燃焼反応モデルの反応解析結果を比較して、アミノラジカルＮＨ２が、Ｎ２Ｈ２またはＮ２Ｈ４の生成、ＮＯｘ生成、ＮＯｘ脱硝、ＮＨ生成、アンモニア生成などの主要な反応経路にどのような比率で分岐するかが、アンモニアの反応開始温度に重要であることが分かった。また、アンモニア燃焼反応モデルごとに、Ｎ２Ｈ２またはＮ２Ｈ４の生成速度が大きく異なることが分かった。さらに、水素生成について、モデル予測と計測結果には大きな差異を生じた。複数の燃焼反応モデルを用いた水素生成に関する反応解析により、ＮＨ２＋ＮＨ２＝Ｎ２Ｈ２＋Ｈ２の素反応が水素生成量の予測に重要であることを見い出した。