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Development of Innovative Molecular Transformations from Molecular Dinitrogen Using Super-Catalysts

使用超级催化剂开发分子二氮的创新分子转化

基本信息

批准号：
20H05671
负责人：
西林仁昭
金额：
$ 127.8万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (S)
财政年份：
2020
资助国家：
日本
起止时间：
2020-08-31 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

本研究代表者らは、ごく最近に常温常圧の極めて温和な反応条件下で、窒素ガスから水をプロトン源に用いて触媒的にアンモニアを高効率に合成する手法の開発にごく最近に成功した。これまでに開発した一連の触媒を超える「超触媒」の開発とこれを利用した反応性が極めて低い窒素分子の革新的な分子変換反応の開発を行うことが本研究の主目的である。同時に、アンモニアからエネルギーを取り出す方法の開発に該当するアンモニアの触媒的分解反応の開発にも取り組む。得られる研究成果は、錯体化学や触媒化学などの直接関連する研究分野はもちろん、関連する幅広い研究分野にも大きなインパクトを与えることが期待される。本年度は３つの研究課題の内、研究課題3について報告する。研究課題3：アンモニアの触媒的分解反応の開発ルテニウム錯体を用いたより高活性な反応系を開発することを目的として、軸配位子について詳細な検討を行ったところ、ピリジン誘導体の代わりにフラタジンを用いた場合に、従来の触媒能を大きく凌駕する触媒当たり260当量の窒素ガスの発生が確認された。本研究成果は、近年に世界的に極めて活発な検討が行われている分子触媒として用いた触媒的アンモニア分解反応の報告の中でも、世界最高値を達成したものである。分担者である坂田先生による理論計算により、フラタジン配位子はより強固にルテニウムに配位しており、軸配位子の解離が触媒の失活を防いでいることを明らかにした。本研究成果は既に論文として投稿済である。貴金属の一種であるルテニウムの代わりに、安価で入手容易な卑金属であるマンガンを含む分子触媒として利用した新しい反応系の開発に成功した。サレン配位子を持つマンガン錯体が触媒的アンモニア分解反応において有効に働くことを明らかにした。これは、マンガン錯体を分子触媒として利用した世界で初めての成功例である。本研究成果は既に論文として発表済である。

In this study, the representative of this study is that under the condition of room temperature, room temperature and mild reaction, the source of asphyxiant and water has been successfully synthesized by using the high rate of synthesis of the catalyst. In the first place, we did a lot of research on the use of the catalyst, the super catalyst, the supercatalyst, the supercatalyst, the super At the same time, in the same time, we need to analyze the decomposition of the catalyst in order to improve the method of data acquisition. Get the research results, the wrong body chemistry, the catalyst chemistry, the direct research field, the scope of the research, the research results, the research results, the catalyst chemistry, the catalyst chemistry, the catalyst chemistry This year, there are three research topics and three research topics in this year. Research topic 3: the decomposition of the catalyst, the decomposition of the catalyst. The catalyst can make sure that the catalyst is 260 equivalent and asphyxiated. The results of this research have been reported in recent years, and the highest in the world has been reported in recent years. The distributor, Mr. Sakada, is required to calculate how to strengthen the coordination, the deactivation of the catalyst, the prevention of the deactivation of the catalyst, the reinforcement of the coordination, the separation of the coordination, the deactivation of the catalyst and the prevention of the deactivation of the catalyst. The results of this study are not only in the literature, but also in the contribution. In the case of metal, it is easy to use the molecular catalyst to make use of the new reaction system to launch a successful operation. There is a problem in the decomposition of the catalyst in which the matching seat is in the wrong position. The molecular catalyst has been used to make use of the world's early success stories. The results of this study are not only in the literature, but also in the table.