Molecular mechanism of how antifreeze glycoproteins adsorb to ice

抗冻糖蛋白吸附冰的分子机制

• 批准号: 18K19060
• 负责人: 望月 建爾
• 金额: $ 3.99万
• 依托单位: Shinshu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
• 财政年份: 2018
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2018-06-29 至 2021-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-18K19060/
• 关键词: 不凍タンパク質; 疎水性相互作用; 分子動力学計算; 氷成長; 刺激応答性高分子; 水和構造; 水; 氷; 水和水; 相転移; 分子シミュレーション; 相転移ダイナミクス

今年度は、不凍糖タンパク質と同様に柔軟性を持つ高分子PVCL（ガスハイドレートに吸着）に注目し、添加物（共溶媒）濃度に対する高分子構造の安定性を調べ、以下の点を明らかにした。まず、実験（有限濃度）で確認されているPVCLの共貧溶媒効果のアルコール種依存性（エタノール以上のアルコールでのみ発現）を分子シミュレーションで再現した。無限希薄条件（3万分子溶媒中の50-mer）においてアルコール濃度増加に伴いPVCLのコイルーグロビュールーコイル転移が確認できた。次に、このアルコール濃度に対する高分子の振る舞いがモノマー単位の有効相互作用の変化に帰着できる事を明らかにした。同時に、共貧溶媒効果が最も高まる濃度では、モノマー同士の接触距離の2倍以上の長距離から有効引力が働く事を見つけ、溶媒和構造解析によりモノマー間にアルコールが橋渡し構造を作ることが長距離引力の原因である事を明らかにした。さらに、溶媒和構造だけでなく、バルク領域の水ーアルコールの濃度揺らぎがモノマー間の引力に与える影響について調べた。研究期間全体を通して、幾つかの不凍タンパク質の氷吸着時と吸着前の水中での振る舞いについて分子シミュレーションを用いて明らかにした：（１）珪藻のfcIBPは氷格子に類似した構造秩序を分子表面に持たないが、氷との間に水と氷の中間の水構造（動的にも遅い）を形成する事で、氷のベーサル面とプリズム面に吸着できる。（２）昆虫のRiAFPは広い疎水面を持つにもかかわらず水中で2量化せず氷吸着機能を保持する。その理由はRiAFP間に氷状の構造を形成しないと2量化できないがその自由エネルギーバリアは高く、常温では越えられないためである。（３）ガスハイドレート形成の阻害剤であるPVCLに注目し、温度・共溶媒濃度に対する水中での構造安定性とその起源を疎水性相互作用、選択的溶媒和、水和構造の観点から明らかにした

Our は ", not frozen sugar タ ン パ ク qualitative と with others に softness を hold つ polymer PVCL (ガ ス ハ イ ド レ ー ト に sorption) に attention し, concentration of additives (solvent) に す seaborne の る polymer structure stability を blend べ, and the following の を Ming ら か に し た. ま ず, be 験 concentration (limited) で confirm さ れ て い る PVCL の were poor solvent unseen fruit の ア ル コ ー ル kind of dependency (エ タ ノ ー ル above の ア ル コ ー ル で の み 発 now) を molecular シ ミ ュ レ ー シ ョ ン で reappearance し た. Infinite hope thin conditions (50-30000 molecular solvent の killing) に お い て ア ル コ ー ル concentration rights に with い PVCL の コ イ ル ー グ ロ ビ ュ ー ル ー コ イ ル planning move が confirm で き た. に, こ の ア ル コ ー ル concentration に す seaborne る polymer の vibration る dance い が モ ノ マ ー 単 a の have sharper の interaction - the に 帰 the で き る matter を Ming ら か に し た. に at the same time, the poor solvent unseen fruit が most high も ま る concentration で は, モ ノ マ ー with の contact is の 2 times more than の long-distance か ら have sharper gravity が 働 く things を see つ け, solvent and structural analytic に よ り モ ノ マ ー between に ア ル コ ー ル が crossing を し structure for る こ と が long gravity の reason で あ る matter を Ming ら か に し た. さ ら に, solvent and structural だ け で な く, バ ル の ク field water ー ア ル コ ー ル の concentration 揺 ら ぎ が モ ノ マ ー に の between gravity and え る influence に つ い て adjustable べ た. During the study period all を tong し て, several つ か の non-freezing タ ン パ ク qualitative の 氷 sorption と で の before the water absorption when の vibration る dance い に つ い て molecular シ ミ ュ レ ー シ ョ ン を with い て Ming ら か に し た : (1) stating algal の fcIBP は 氷 grid に similar し た structure order を molecular surface に hold た な い が, 氷 と の に between water と 氷 の の middle water structure (dynamic に も 遅 い) を form す で る, 氷 の ベ ー サ ル surface と プ リ ズ に ム surface sorption で き る. (2) The <s:1> RiAFP <s:1> wide 疎 of insects on the water surface を holds the <s:1> に <s:1> わらず わらず わらず in water で2 quantified せず氷 suction function を maintains する. Between そ の reason は RiAFP に 氷 を の structure form し な い と 2 quantitative で き な い が そ の free エ ネ ル ギ ー バ リ ア は く, high room temperature で は more え ら れ な い た め で あ る. (3) ガ ス ハ イ ド レ ー ト form の resistance against tonic で あ る PVCL に attention し, temperature, solvent concentration に す seaborne る water で の tectonic stability と そ の origin を 疎 water-based interaction, sentaku solvent and water, and construct の 観 point か ら Ming ら か に し た

项目成果

Promotion of homogeneous ice nucleation by polyvinyl alcohol

聚乙烯醇促进均匀冰核

• 发表时间: 2019
• 作者: Daijiro Okaue;Ichiro Tanabe;Sakurako Ono;Kota Sakamoto;Taiki Sato;Akihito Imanishi;Yoshitada Morikawa;Jun Takeya;Ken-ichi Fukui;飯田茜 並河英紀;Syoji Ito*; Morio Mitsuishi; Kenji Setoura; Mamoru Tamura; Takuya Iida; Masakazu Morimoto; Masahiro Irie; Hiroshi Miyasaka*;Kenji Mochizuki
• 通讯作者: Kenji Mochizuki

Collective Transformation of Water between Hyperactive Antifreeze Proteins: RiAFPs

高活性抗冻蛋白 RiAFP 之间水的集体转化

• DOI: 10.3390/cryst9040188
• 发表时间: 2019
• 期刊: Crystals
• 影响因子: 2.7
• 作者: Mochizuki Kenji;Matsumoto Masakazu
• 通讯作者: Matsumoto Masakazu

下部臨界温度現象における高分子と水の相互作用

较低临界温度现象中的聚合物-水相互作用

• 发表时间: 2020
• 作者: 戸塚 誠;柳谷 隆彦;飯田茜 並河英紀;望月建爾
• 通讯作者: 望月建爾

Driving forces for poly(N-vinylcaprolactam) collapse upon heating

聚（N-乙烯基己内酰胺）加热时崩溃的驱动力

• 发表时间: 2019
• 作者: Masakazu Morimoto;Yuta Takagi;Karina Hioki; Tatsuhiro Nagasaka;Hikaru Sotome;Syoji Ito;Hiroshi Miyasaka;Masahiro Irie;飯田茜 並河英紀;柳谷隆彦;Kenji Mochizuki
• 通讯作者: Kenji Mochizuki

分子動力学計算を用いた不凍タンパク質と氷の相互作用の研究

利用分子动力学计算研究抗冻蛋白与冰之间的相互作用

• 发表时间: 2019
• 作者: 正宗千明;松田友佳;唐澤嶺;清水貴博;柳谷隆彦;Kenji Setoura; Ahsan M. Memon; Syoji Ito*; Yuki Inagaki; Katsuya Mutoh; Jiro Abe; Hiroshi Miyasaka*;宮坂 等;飯田茜 鵜浦啓 並河英紀;望月建爾
• 通讯作者: 望月建爾