材料形態を自在に制御可能なキトサンベース生体適合性材料の創製

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本年度は昨年度より継続していたポリロタキサン構造（環状分子空洞部に線状分子が貫通した超分子構造）を有する高分子とグリコールキトサン(GC)を可逆的化学結合を介して架橋したゲルの「パズル型人工血管モデル」の構築に成功した。具体的には、プロピル化ポリロタキサンアルデヒド（HP-PR-AH）との動的架橋によって調製し、その自己修復性を活かした血管再生への試みをまとめた。ヒドロゲルマトリックス中に血管内皮細胞をカプセル化したところ、良好な細胞増殖を示した。さらに自己修復特性を活かしてヒドロゲルの形状をパズルのように接ぎ変えてみたところ、血管内皮細胞は自己修復界面でさえも増殖して生存することが示された(Chem. Eur. J. 2020, 4, 913-920)。また、動的共有結合と水素結合を有する自己修復可能な多糖ベースのDouble Networkヒドロゲルが優れた機械的特性保持しつつ細胞接着能を制御可能かどうかを検討した。寒天は第１のネットワークとして形成させ、一方GCおよび酸化カルボキシメチルセルロース（OCC）との混合による動的架橋によっては第２のネットワークを形成することでDouble Networkヒドロゲルを調製した。これらの研究を通じ、Double Networkヒドロゲルは、細胞接着性を制御することが可能であることから、３次元スフェロイド形成から強固な接着足場までをDouble Networkの絡み合い状態によってチューニング可能なゲルとなることが示された(Int. J. Biol. Macromol., 2019, 134, 262-268)。