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ジメチルエーテルと炭酸ガスからの炭酸ジメチル直接合成を目指した新規触媒反応開発

开发一种新的催化反应，旨在从二甲醚和二氧化碳气体直接合成碳酸二甲酯

基本信息

批准号：
11750672
负责人：
冨重圭一
金额：
$ 0.45万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
1999
资助国家：
日本
起止时间：
1999 至 2000
项目状态：
已结题

项目摘要

ジルコニア触媒の表面修飾による酸性・塩基性の強さ及び量の制御を行い、触媒反応により最適な反応活性点の構築を試みた。それらの中で特にリン酸で修飾した触媒が高い活性を維持した。そのとき、想定される副反応であるメタノールの脱水反応が進行する可能性があるが、上記の触媒ではそれは全く進行せず、炭酸ジメチルが選択的に生成した。FTIR、ラマン分光法、核磁気共鳴法、昇温脱離法などを用いた触媒表面のキャラクタリゼーションの結果から、リン酸修飾ジルコニア触媒では、単なるジルコニア触媒は持たない弱いブレンステッド酸点が生成しており、これが活性をあげる原因となっていることが分かった。さらに、金属酸化物の探索を行い、あらたにセリアが高い炭酸ジメチル合成活性を持つことを見出した。セリアはジルコニア系触媒と異なった挙動をとった。ジルコニア系触媒は、高温で焼成すると表面積が低下し、活性が低下していくのに対して、セリア触媒は、高温焼成することによって表面積が低下するほど、活性が向上してくると言う挙動をとった。現在、その理由については検討中であるが、高温焼成により結晶化度が向上したことによる表面状態の変化が関連しているものと考えている。さらに、セリアージルコニア系固溶体触媒も調製し、触媒作用を検討したところ、固溶体生成にともない、活性がさらに向上した。特に、低温活性も高く、100℃以下でも炭酸ジメチルの生成が観測された。これについても今後、表面構造解析やキャラクタリゼーションを行い、活性構造を解明していく必要がある。

The catalyst's surface modification is acidic and basic, and the amount of control is strong, and the catalyst reaction is optimal and the reaction active point is constructed and tested. The それらの中で特にリン acid is modified and the catalyst is high and the activity is maintained.そのとき、Scenario される Deputy reaction であるメタノールのDehydration reaction がProcess するPossibility があるが, the above-mentioned catalyst ではそれは全く carries out せず, and the carbonic acid ジメチルがselects the にgenerated した. FTIR, ラマン spectroscopy, nuclear magnetic resonance method, temperature rise detachment method Nakoto touch Media surface のキャラクタリゼーションの results から, リン acid modified ジルコニアtouch The medium is medium, the medium is medium, the medium is weak, and the acid point is weak. Generate しており, これがactivation をあげるreason となっていることが分かった.さらに, metal acid compound exploration を行い, あらたにセリアが高いcarbonic acid ジメチル synthetic active をhold つことを见出した. The セリアはジルコニア Department Catalyst is a different なった挙动をとった. The surface area of ジルコニア-based catalyst has been reduced due to high temperature, and the activity has been reduced. The medium is high and the surface area is low when it is roasted at high temperature, and the activity is high when it is high. Now, the reason for the reason is the high temperature, the degree of crystallization is high, and it is baked at high temperature. UPしたことによる surface state の変化がassociated しているものと考えている.さらに、セリアージルコニア series solid solution catalyst もmodulation、catalyst function を検取したところ, solid solution formation にともない, active がさらにUPした. It has special features, high low-temperature activity, and carbonic acid carbonate production at temperatures below 100°C. In the future, surface structure analysis and active structure analysis will be carried out.