メタンの部分酸化による合成ガス製造のための高活性触媒の開発

甲烷部分氧化合成气高活性催化剂的研制

• 批准号: 08232275
• 负责人: 鈴木 俊光
• 金额: $ 1.41万
• 依托单位: Kansai University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 1996
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1996 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-08232275/
• 关键词: イリジウム; ニッケル; 酸化ランタン; 部分酸化; 複合触媒; チタニア; メタン; 合成ガス

メタンの部分酸化反応にイリジウムを酸化チタンに担持した触媒を用いることにより高いメタン転化率と合成ガスへの選択性を得ることができることを明らかにした。このときイリジウムの担持率が比較的たかいときに高い活性が発揮されたので、第一周期の遷移金属とイリジウムを複合化し低いイリジウム担持率で活性を発現させる可能性を検討した。ニッケルをTiO_2に担持した触媒を用いると,600℃ではほとんど活性を示さず、水素還元した時にメタンの部分酸化に活性を示した。この触媒に0.5wt%のイリジウムを添加すると水素還元を行わなくても活性を示し、このときメタンの転化率はそれぞれの金属を単独で用いるた時より高くなり、相乗効果が認められた。担体としては、イリジウム単独触媒の時最大の活性、選択性を示したTiO_2よりLa_2O_3を用いたときの方が活性、選択性が高くなった。この触媒はNi単独の触媒と同様に炭素析出が起こり、SEM観察によれば繊維状炭素が生成していた。実使用条件を考慮しSV=30,000と高流速で反応を行っているが、さらに流速をSV=120,000まで上げてもメタンの転化率は低下せずに反応が進行した。本触媒の極めて高い活性があきらかになった。このとき、炭素析出量はメタンの反応量に対して相対的に低下した。Ni-Ir複合触媒はIrの触媒作用によってメタンからの合成ガス生成反応が起こり、生成したCO,H_2によってニッケルの還元が起り、相乗作用が発揮されたものと考えられた。

メ タ ン の part acidification anti 応 に イ リ ジ ウ ム を acidification チ タ ン に bear hold し た catalyst を with い る こ と に よ り high い メ タ ン planning flowrate と synthetic ガ ス へ の sentaku を it る こ と が で き る こ と を Ming ら か に し た. こ の と き イ リ ジ ウ ム の bear holdup が comparison た か い と き に high い activity が 発 swing さ れ た の で の migration, the first cycle metal と イ リ ジ ウ ム composite を し low い イ リ ジ ウ ム bear holdup で active を 発 now さ せ る possibility を beg し 検 た. ニ ッ ケ ル を TiO_2 に bear hold し た catalyst を with い る と, 600 ℃ で は ほ と ん を ど activity in さ ず, water element also yuan し た when に メ タ ン の part acidification に active を shown し た. こ の catalyst に 0.5 wt % の イ リ ジ ウ ム を add す る と water line element also yuan を わ な く て も active を し, こ の と き メ タ ン の planning flowrate は そ れ ぞ れ の metal を 単 で alone with い る た when よ り high く な り, phase 乗 unseen fruit が recognize め ら れ た. Supporter と し て は, イ リ ジ ウ ム 単 alone when catalyst の の biggest activity, sentaku を shown し た TiO_2 よ り La_2O_3 を with い た と き の party が high activity, sentaku が く な っ た. こ の catalyst は Ni 単 の catalyst と alone with others に carbon precipitation が up こ り, SEM 観 examine に よ れ ば 繊 d shape carbon が generated し て い た. Be used conditions を し SV = 30000 と で anti high velocity 応 を line っ て い る が, さ ら を に velocity SV = 120000 ま で on げ て も メ タ ン の planning rates are low は せ ず に anti 応 が for し た. This catalyst has <s:1> extremely めて high めて activity があ ら ら になった になった. <s:1> と と と, the amount of carbon precipitated is メタ メタ, the amount of <s:1> reverse 応 is に lower than that of <s:1> て. Ni - Ir composite catalyst は Ir の catalysis に よ っ て メ タ ン か ら の synthetic ガ ス generated against 応 が up こ り, generate し た CO, H_2 に よ っ て ニ ッ ケ ル の also plays a role of り, phase 乗 yuan が が 発 swing さ れ た も の と exam え ら れ た.

项目成果

鈴木俊光、池永直樹: "各種担持触媒を用いたメタンのCO_2改質反応における反応機構" 第26回石油・石油化学討論会講演要旨集. 258-258 (1996)

Toshimitsu Suzuki、Naoki Ikenaga：“使用各种负载催化剂的甲烷CO_2重整反应的反应机理”第26届石油石化研讨会摘要258-258（1996）。

K.Nakagawa,T.Suzuki: "Partial Oxidation of Methane to Synthesis Gas with Iridium-loaded Tiatania Catalyst" Chemistry Letters. 1029-1030 (1996)

K.Nakakawa，T.Suzuki：“用负载铱的二氧化钛催化剂将甲烷部分氧化成合成气”化学快报。

中川清晴、鈴木俊光: "Ir触媒を用いたメタンの部分酸化反応による合成ガス生成" 第78回触媒討論会(A)講演予稿集. 265-265 (1996)

Kiyoharu Nakakawa、Toshimitsu Suzuki：“使用 Ir 催化剂通过部分氧化甲烷生产合成气”第 78 届催化剂研讨会论文集 (A) 265-265 (1996)。

中川清晴、鈴木俊光: "Ir-Ni触媒を用いたメタンの部分酸化による合成ガス生成" 日本化学会第72春季年会. 1E11- (1997)

Kiyoharu Nakakawa、Toshimitsu Suzuki：“使用 Ir-Ni 催化剂通过部分氧化甲烷生产合成气”第 72 届日本化学会春季年会 1E11-（1997 年）。