メタンの部分酸化による合成ガス製造のための高活性触媒の開発

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メタンの部分酸化による合成ガスの製造は、水蒸気改質反応より、省エネルギー、高効率プロセスとなる。本研究では、高活性・高選択性メタン部分酸化触媒を開発し、今後大気汚染防止のためガソリンへの添加剤として需要の著しく増すメタノールや、FT法炭化水素合成の原料供給に道を開くために、新触媒の開発を行いイリジウム金属の担体に酸化チタンを用いると活性選択性とも高いことを見いだした。Niと微量のIrを複合化するとNi単独では活性を示さない低温でメタンから合成ガスが得られることを見いだした。これらの触媒では用いる担体によって触媒の活性が著しく影響されることが明らかになり、メタンの部分酸化の触媒反応機構が金属や担体によって異なることが推察された。平成7年度の補助金で購入した4重極マススペクトロメーターを用いて、パルス反応を検討し、触媒層の温度変化(完全燃焼が起これば著しい発熱とそれに続く改質による吸熱が観測される)を追跡したところ、金属・担体によりメタンと酸素の混合ガスをアルゴンをキャリアーガスとして通じた中へパルス状に導入すると、触媒層の前縁で激しい発熱が起こるケース(Ir/TiO_2やPt/TiO_2)と吸熱が起こるRh/TiO_2が認められた。いずれの場合にも生成物は、水素、CO、CO_2であり、発熱が起こる触媒ではメタンの完全燃焼がまず起こり、ついでメタンの水蒸気および二酸化炭素による改質反応が進行することが明らかとなり、吸熱が起こるケースではまず触媒金属上でメタンの水素への解離が起こり、ついで酸素と触媒上の炭素質との反応によりCOが生成するものと推察された。