メタンの部分酸化による合成ガス製造のための高活性触媒の開発

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メタンから合成ガスや水素をより高効率で製造する目的で,新規なメタンの部分酸化に高活性,高選択性触媒の開発を行った。白金族金属とイオン交換したゼオライトを用いて種々の反応条件(温度500-650℃,メタン/O_2=1-0.2,SV=3,000-30,0000)で反応を行ったところ,イリジウムに高い触媒活性を見いだした。イオン交換ゼオライトとの比較対照のために種々の担体に担持した白金族触媒の本反応に対する活性・選択性を検討し,酸化チタンが優れた担体であることを見いだし,従来知られているロジウム触媒をしのぐ活性とCO,H_2への高い選択性を示すことを見いだした。イリジウム-酸化チタン触媒は400-500℃程度の低温では酸化活性を全く示さず,550℃以上の高温で活性を示した。しかし,600℃で活性を示すようになった触媒を不活性ガス雰囲気下で400℃まで冷却し,再びメタンの部分酸化を行ったところ,400℃でも完全酸化が起こった。イリジウム-酸化チタン触媒を用いて,メタンと二酸化炭素の反応を行ったところ,600℃でCO,H_2が生成したことから,メタンの部分酸化のみならず,メタンのCO_2改質反応に活性を示すことが明らかになった。酸化チタン上に担持したイリジウムは担持後焼成したときに酸化物になり,これは活性を示さず,反応中に還元されて,メタンの完全酸化が起こり,それに引き続くCO,H_2への改質反応が進行することが明らかとなった。