亜臨界水と石炭からの低温メタン合成

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本研究は,350〜370℃の亜臨界水中で褐炭を加熱し,共存アルカリ金属(Na_2CO_3)およびNiをそれぞれ加水分解による解重合可溶化触媒およびメタン化触媒として機能させ,これにより石炭をメタンへ直接変換することを目的として実施した.回分式反応器を用いた転換では,温度および保持時間をそれぞれ200〜350℃,0〜60minとし,水およびNa_2CO_3の量をLoy Yang炭(LY)1gに対してそれぞれ7.0mlおよび0〜1mmolとした.脱Na処理後の反応生成物(350℃)中のテトラヒドロフラン(THF)可溶成分分率は,Na_2CO_3を添加しない場合には35%であったのに対し,1 mmol添加した場合には99%となり,アルカリ触媒によって解重合および可溶化が進行することを確認した.このような可溶化の進行はさらに低温でも認められた.Na_2CO_3存在下,LYを200℃で90min加熱すると,THF可溶成分分率は93%に達した.200℃での架橋の熱的切断による解重合は考えられないことから,可溶化は加水分解によるものと推定した.以上の結果を踏まえ,解重合による可溶化特性を高圧水流通式反応器を用いて検討した.実験では2枚のフィルタに挟めた石炭粒子充填層に所定温度の水あるいはアルカリ水溶液を強制流通し,解重合物を連続的に抽出し,粒子と分離した.200および350℃におけるLYの純水への可溶化率(可溶成分分率)はそれぞれ41および60%に達し,アルカリ触媒を添加しない場合にも加水分解が進行することが明らかとなった.さらに水の初期pHが11以上であれば,可溶化率は200〜350℃の範囲で温度に依らず100%となった.以上に述べたように,褐炭の亜臨界水による加水分解は200℃という低温でも十分に進行し,350℃では60〜100%が可溶成分に転化することが判った.