室温溶液中における単一分子分光計測法の開発

室温溶液中单分子光谱测量方法的发展

• 批准号: 19655003
• 负责人: 宮坂 博
• 金额: $ 2.24万
• 依托单位: Osaka University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Exploratory Research
• 财政年份: 2007
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2007 至 2008
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19655003/
• 关键词: 単分子分光; 光アンチバンチング; マイクロ液滴; 単一分子光子統計

本研究では、緩和の非常に早い室温溶液中で単分子レベルの励起状態ダイナミックスを追跡可能な方法論の構築を目的とし2年の計画で研究を遂行した。本年度は、ペリレンジイミド誘導体(BP-PDI)を平均1個以下の濃度で含むアルカン液的を薄膜状のハイドロゲル中に固定した試料を作製し、1年次(H19)に構築したフェムトーピコ秒パルスレーザーを励起光源とした共焦点レーザー顕微鏡システムを用いて液的中の単分子蛍光検出を行った。その結果、液滴中のBP-PDIの蛍光は、強度がほぼ一定でブリンキングを示さないものが多く観測された。これはポリマーなどの固体中とは異なり溶液中では緩和が早く、イオン化した色素の電荷再結合が迅速に進行するためであると考えられ、従来の単分子計測の実験系では観測できなかった現象である。また、サイズが200〜300nmの液的中では、蛍光強度の時間変化に数ミリ秒程度のスパイク上の信号が観測された。これは励起用レーザー光の偏光と吸収の双極子モーメントが平行となる配向を取って蛍光分子が液滴-周囲媒体(ハイドロゲル)界面に一時的に留まるためであると解釈できる。一方、直径1μm以上の液滴系では、2種に大別できる特徴的な信号が得られ、これらは液中を自由拡散する状態と、界面近傍で吸・脱着し並進拡散が抑えられた状態からの信号とそれぞれ解釈できた。蛍光強度の時間変化の自己相関関数を計算し、蛍光相関分光法と同様の解析を行うと、並進拡散による寄与に加えてより遅い時定数が得られ、これは上で述べた色素が液滴界面で吸脱着を行うとする解釈を指示する結果であった。さらにこれは高感度CCD検出器による蛍光イメージングによっても直接的に確認された。以上のように本研究により、溶液中における単分子の励起状態ダイナミックス追跡のための基礎的な方法論を確立することができた。

This study was carried out for the purpose of establishing a methodology for tracing the excitation state of a single molecule in a mild and very early room temperature solution. This year, the concentration of BP-PDI in a thin film containing a solution containing a polymer is less than 1%, and the sample is prepared in a fixed state. The sample is constructed for 1 year (H19). The light source is excited. The confocal point is detected in a microscope. As a result, the intensity of the BP-PDI light in the droplets is relatively constant, and the brightness of the droplets can be measured in many ways. The charge recombination of the pigment in the solid state is carried out rapidly. The signal is measured in the range of 200 ~ 300nm in the solution and in the range of several seconds in which the intensity of the fluorescence changes. The polarization and absorption of the polarized light by the excitation light are parallel to each other. The alignment of the polarized light molecules at the interface of the droplet and the surrounding medium is different. The droplet system with a diameter of more than 1μm has two kinds of characteristics: the signal is obtained, the signal is dispersed freely in the liquid, and the signal is dispersed near the interface. The correlation coefficient of the temporal variation of the light intensity is calculated, and the correlation coefficient of the light intensity is calculated. The correlation coefficient of the light intensity is calculated. This is a high-sensitivity CCD detector, and it can be used for direct identification. In this study, the excitation state of single molecule in solution was established.

项目成果

微小液滴中における単一ゲスト分子の動的挙動 : 単一分子計測による検出

微滴中单个客体分子的动态行为：通过单分子测量进行检测

• 发表时间: 2008
• 作者: 安田 雅一;福谷祥平;伊都将司;宮坂博
• 通讯作者: 宮坂博

Fluorescence correlation spectroscopic study on water-soluble cadmium telluride nanocrystals: fast blinking dynamics in μs-ms region

水溶性碲化镉纳米晶体的荧光相关光谱研究：μs-ms区域的快速闪烁动力学

• 发表时间: 2007
• 期刊: Journal of Physics: Condensed Matter 19
• 作者: S Ito;N. Taitani;L. Pan;N. Tamai;H. Miyasaka
• 通讯作者: H. Miyasaka

単分子計測によるメソポーラス有機シリカ材料のミクロ構造評価

单分子测量介孔有机二氧化硅材料的微观结构评价

• 发表时间: 2008
• 作者: 福谷祥平;楠見崇嗣;伊都将司;宮坂 博;猪飼 正道;後藤康友;谷孝夫;稲垣伸二
• 通讯作者: 稲垣伸二

Construction and application of single molecule detection system in the solutionat room temperature

室温溶液中单分子检测系统的构建及应用

• 发表时间: 2007
• 作者: Masakazu Yasuda;Shohei Fukuya;Syoji Ito;and Hiroshi MIyasaka
• 通讯作者: and Hiroshi MIyasaka

Ultrafast Charge Transfer and Solvation Dynamics of 9, 9'-Bianthryl in Imidazolium Ionic Liquids

咪唑鎓离子液体中 9, 9-联蒽的超快电荷转移和溶剂化动力学

• 期刊: Journal of Physical Chemistry B (印刷中)
• 作者: Nagasawa;Yutaka;Itoh;Tsuyoshi;Yasuda;Masakazu;Ishibash;Yukihide;Ito;Syoji;Miyasaka;Hiroshi
• 通讯作者: Hiroshi