Elucidation of photoionization process in condensed phase by using multiple excitation and development to high-efficiency electron transfer process
通过使用多次激发和开发高效电子转移过程来阐明凝聚相中的光电离过程
基本信息
- 批准号:21H01889
- 负责人:
- 金额:$ 11.4万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
- 财政年份:2021
- 资助国家:日本
- 起止时间:2021-04-01 至 2024-03-31
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
光誘起電子移動反応はエネルギー変換に深く関わる過程であり、その高効率化は重要な課題である。本研究では多重励起により生成した高位電子励起状態からのイオン化を利用し距離の離れた電子供与体-受容体間での電荷分離反応を進行させることで、(1)迅速かつ高収率に、 (2)高エネルギー、かつ (3) 再結合反応が遅い電荷分離状態の生成手法の開拓と確立を目的としている。2022年度は、以下の点から研究を行った。① 低エネルギーイオン化を可能とする特異電子状態の特定と機構解明:溶液中において、置換基を持たない芳香族化合物は迅速に(< 100 fs)光イオン化が進行するが、N,N-ジメチルアミノ基を有する芳香族化合物では、溶媒和の時間程度(数100 fsから数 ps)の時定数で光イオン化が観測される。2021年度に続きヘテロ芳香環化合物であるN-メチルベンゾカルバゾールの光イオン化を測定した結果、N-メチルカルバゾールでは“遅いイオン化過程”が見出されたが、より大きなN-メチルベンゾカルバゾールでは“遅いイオン化過程“は進行しない事が判明した。詳細を検討するためにワークステーションを導入し分子軌道計算を行ったところ、N-メチルベンゾカルバゾールイオン化の前駆体として考えられる高い電子状態としてRydbergのような軌道が見出されず、遅いイオン化に対するRydberg状態の寄与を支持する結果が得られた。② カチオン-電子間距離の見積もり:昨年度に開発したクーロン場内での拡散方程式の数値解析プログラムを用いて、極性および無極性溶媒中の実測のイオン化状態の時間変化の解析を行った。その結果、極性溶媒中でも溶媒和前の短時間では低極性溶媒中のように、大きなクーロン引力と電子の移動度が効果的に作用し、放出直後の電子の極大距離や分布が変化し、その後のジェミネート対の時間変化に影響を与えていることが判明した。
Light induced electronic mobile anti 応 は エ ネ ル ギ ー variations in に deep く masato わ る process で あ り, そ の high rate of unseen は important topic な で あ る. This study で は multiple wound up に よ り generated し た high electronic excited state か ら の イ オ ン change を using の し distance from れ た electronic body - by the capacitors between the body and supply で の charge separation reverse 応 を for さ せ る こ と で, (1) rapid か つ high に 収 rate, (2) high エ ネ ル ギ ー, か つ (3) Then, by combining the anti-応 が遅 応が遅 charge separation state <s:1> generation technique <e:1>, the と is developed to establish the を objective と <s:1> て る る る. In 2022, を and the following <s:1> points を ら studied を rows った. ① Low エネ ギ ギ ギ ギ を を を を を を may とする specific electronic states <s:1> specific と institutions explain: Solution に お い て, replacement base を た な い は quickly に aromatic compounds (< 100 fs) light イ オ ン is changed to す が る が, N, N - ジ メ チ ル ア ミ ノ を has an す る aromatic compounds で は, degree of solvent and の time (number 100 fs か ら ps) の destiny で light イ オ ン change が 観 measuring さ れ る. 2021 annual に 続 き ヘ テ ロ aromatic ring compounds で あ る N - メ チ ル ベ ン ゾ カ ル バ ゾ ー ル の light イ オ ン change を determination し た results, N - メ チ ル カ ル バ ゾ ー ル で は "遅 い イ オ ン process" が shows さ れ た が, よ り big き な N - メ チ ル ベ ン ゾ カ ル バ ゾ ー ル で は "遅 い イ オ ン process" は for し な い が convicted Ming た. Detailed を beg す 検 る た め に ワ ー ク ス テ ー シ ョ ン を import し molecular orbital calculation line を っ た と こ ろ, N - メ チ ル ベ ン ゾ カ ル バ ゾ ー ル イ オ ン change before の 駆 body と し て exam え ら れ る high い electron state と し て Rydberg の よ う な orbiting さ が see れ ず, 遅 い イ オ ン change に す seaborne る Rydberg state as を の Holding the する result が, we get られた. (2) カ チ オ ン - the distance between the electronic の see product も り : yesterday annual に open 発 し た ク ー ロ ン floor で の company, dispersion equation is の the numerical analytical プ ロ グ ラ ム を with い て, polarity お よ び nonpolar solvent in の be measured の イ オ ン state の time variations change の analytical line を っ た. そ の results, polar solvent で も solvent and former の short time で は low polarity solvent の よ う に, big き な ク ー ロ ン と electronic の mobile gravity degree が unseen fruit に role し や, released after straight の electronic の great distance distribution が - し, そ の after の ジ ェ ミ ネ ー ト の time variations change に influence を and seaborne え て い る こ と が.at し た.
项目成果
期刊论文数量(18)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
超短パルスレーザーによる凝縮相分子系の多重光子応答過程の研究
超短脉冲激光凝聚相分子体系多光子响应过程研究
- DOI:
- 发表时间:2022
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:山中美佳;瀧上世奈;松島彩夏;瀧上隆智;宮坂 博
- 通讯作者:宮坂 博
液相芳香族化合物の光イオン化により生成したカチオン-電子対の超高速ダイナミクス
液相芳香族化合物光电离产生的阳离子电子对的超快动力学
- DOI:
- 发表时间:2021
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:○澤田 知弥;古賀 雅史;五月女 光;神戸 正雄;菅 晃一;吉田 陽一;伊都 将司;宮坂 博
- 通讯作者:宮坂 博
Dynamics and mechanism of radical formation in a highly sensitive oxime photoinitiator as revealed by time-resolved absorption and EPR measurements
- DOI:10.1016/j.jphotochem.2022.114479
- 发表时间:2022-12-09
- 期刊:
- 影响因子:4.3
- 作者:Sameshima,Kaori;Kawakami,Tomomi;Miyasaka,Hiroshi
- 通讯作者:Miyasaka,Hiroshi
多光子イオン化により生成したカチオン-電子対の再結合ダイナミクス:電子易動度と対間距離分布の相関
多光子电离产生的阳离子-电子对的复合动力学:电子迁移率与对距离分布之间的相关性
- DOI:
- 发表时间:2022
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:澤田 知弥;五月女 光;宮坂 博
- 通讯作者:宮坂 博
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- 影响因子:0
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- 影响因子:0
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