分子シミュレーションによる超微粒子析出機構の推定

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本研究では、超微粒子の析出、結晶化過程に注目し、その過程が分子オーダーのどの要因に支配されているのかを、分子シミュレーションおよび実験により検討し、微粒子物性の分子オーダーからの設計を可能にするための基礎を確立することを目指した。シミュレーションとしては分子動力学法を用いて下記の検討を行った。1)アルゴン分子などの急冷過飽和下での核形成過程の経時変化を検討し、過飽和度、粒子間ポテンシャルにより、核発生しない不安定系、核発生するが核が単純に成長する系、核発生と同時に凝集が生じる系、に分類されること、並びに分子間ポテンシャルの遠達性により粒子間のシンタリング能力が低下し、粒子は凝集前の形状を残して成長することを明らかにした。2)反応系による粒子生成過程のシミュレーションにより、生成核の評価法の検討を行った。構成原子当りの結合エネルギーの大きさによる評価、最大核の重心軌跡による評価、La Mer法による評価を試みたが、La Mer法による評価が最も妥当であることを見いだした。実験としては下記のことを行った。1)アルコキシド法によりシリカ粒子の析出過程を透過型電顕、光子相関粒度測定法等を用いて計測し、シリカ粒子の析出極初期では数ナノの超微粒子と高分子状シリカが生成し、これらが凝集と成長を繰り返し、単分散粒子へと成長することを突き止めた。2)原子の結晶化のモデルとして単分散微粒子を用い、その結晶構造生成プロセスをブラッグ反射を用いて検出する実験装置を開発した。3)外力場(電場)の印加により規則構造の生成が加速されるかどうかの検討を行い、直流電場、交流電場を巧妙に用いることにより、規則構造の生成が促進されることを明らかにした。