新規機能性金属錯体マテリアルの創出とキノリン・インドールライブラリー構築への展開

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創薬化学・有機合成化学で重要な有機金属錯体触媒の固定に関する研究を行っている。すなわち、従来溶液として用いられる有機金属錯体を、基板(半導体、金属、絶縁体)表面上に固定することで、より安定で、再利用可能な新素材の開発を試みている。また、ルテニウム触媒を用いる置換キノリン及びインドールの新しい合成法の開発し、これらのライブラリー構築を行っている。昨年度までの研究で、硫黄原子の(2x6)構造をもつGaAs単結晶基板に固定された有機Pd錯体Pd(PPh_3)_4)が、Heck反応、鈴木カップリング等の有機反応において、極めて高い触媒活性を有する事を見出した。さらに、硫黄処理を真空蒸着法から多硫化アンモニウム水溶液処理に代えることで、効率、安定性ともに大幅に改善されることが判った。また、ルテニウム触媒を用いる閉環メタセシスにより置換キノリン及びインドールの新しい合成法、ハロアミネーションを用いる置換インドールの新しい合成法の開発に成功した。今年度は、この半導体上に固定された金属錯体の触媒活性の向上を目指し、処理条件等による活性の違いを調べた。また、高活性発現のメカニズムを探るために、反応過程における各元素のリーチング量をICP-MASSで測定し、リーチングは反応に関与していないことを確認した。また、Pdの価数を調べるために放射光を用いたより精密な実験を行った。また、ルテニウム触媒を用いる環化異性化反応を見出し置換インドリデンの新しい合成法を発見した。