界面分子集合体の時間分解第二高調波発生プロフィルに現れるダイナミクスの理論的研究

界面分子组装体时间分辨二次谐波产生曲线中动力学的理论研究

• 批准号: 04640428
• 负责人: 藤村 勇一
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
• 财政年份: 1992
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1992 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-04640428/
• 关键词: 界面分子集合体; 第二高調波発生(SHG); 分子間位相緩和

本研究の目的は,光第二高調波の発生(SHG)がレーザ照射スポット内に存在する分子集合体のコヒーレント励起に由来する事に着目し,界面分子集合体に含まれているダイナミクスを直接時間分解SHG法により解明する方法論を開発することであった。特に、微視的観点から界面分子間相互作用が時間分解SHGプロフイルにどの様に反映されるかを明らかにする。Liouville 空間のFeynmanダイヤグラム法による密度行列を摂動論を用いて解く,パンプ-プロープ時間分解SHGプロフイルに対する表式を得る。同一の分子がある界面上に等間隔に配列され、Nケの分子がパンプレーザーによりコヒーレント励起されるとする。界面上の分子間位相緩和定数は通常の分子内位相緩和定数と,サイト依存の純分子間千渉項で表わされる。分子間千渉項の構造が断熱近以のもとで明らかにされた。分子間振電位相緩和がSHGの時間プロフイルに反映されるを見るために,モデル計算を行った。界面上の分子対が相関している距離をパラメーターとして、SHGプロフイルを評価すると非指数関数的減裏がえられた。その減衰成分のち速い方は,界面上で相関していない離れた分子からの位相(分子内)緩和によるものである。他方,遅い減衰成分は相関領域の分子対からの発光によるものであることがはじめて明らかにされた。光の位相のミスマッチパラメーターが大きくなると,非指数関数減衰の寄与が顕著になる。これを利用して界面上で起っている分子間振電位相緩和機構をミクロスピックな観点から解明することが可能である。本研究では,二次元界面を考えたが、分子が三次元的に配列している場合についても時間分解SHGプロフイルの定式化を行い,散乱方向がどの様に変化するか明らかにした。

The purpose of this study is to develop a methodology for the direct temporal decomposition of SHG in molecular aggregates at the interface of the second harmonic generation (SHG). Special, Weishi app's interface molecular interaction is time decomposition SHG solution reflection. Feynman's method for density matrix in Liouville space is used to obtain the expression of SHG matrix. The same molecules are arranged at equal intervals on the interface, and N molecules are arranged at equal intervals on the interface. The intermolecular phase relaxation constant at the interface is different from the usual intramolecular phase relaxation constant, and the pure intermolecular phase relaxation term depends on the interface phase relaxation constant. The structure of the molecular term is close to the end of the day. The molecular vibration potential is relaxed, and the SHG time is reflected in the calculation. The distance between molecules at the interface can be measured and evaluated by SHG interfaces, and the non-exponential correlation can be reduced. The phase of the attenuation component is reduced, and the phase of the interface is reduced. In other words, the attenuation component is related to the molecular pair of light, light and light. The phase of light is not exponential, but non-exponential. The mechanism of intermolecular vibration potential relaxation at the interface can be used to solve the problem. In this study, the two-dimensional interface is examined, and the molecules are arranged in three-dimensional. In the case of time decomposition, the SHG is formed, and the scattered direction is changed.

项目成果

T.Kato,M.Hayashi,Y.Fujimura: "Effects of intermolecular vibrouic dephasings on time-resolved sum-frequency generation from molecules at an interface" Chemical physics letters. 194. 380-385 (1992)

T.Kato、M.Hayashi、Y.Fujimura：“分子间振动相移对界面分子时间分辨和频生成的影响”化学物理快报。