化学反応動力学の量子制御に関する理論的研究

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我々は、非定常レーザーによる分子の状態間遷移制御法の開発、及び、強レーザー場中でのイオン化・解離ダイナミクス機構の理論的解明を行なって来た。本研究の目的は、上述の研究に関する成果に基礎をおき、第1に、化学反応素過程のレーザー制御理論を発展させること、第2に、強レーザー場中での分子の核・電子波束法を確立することであった。第1の研究に関して、これまで開発した量子力学的局所最適化理論を拡張して、レーザー場中での反応の代表点の運動を古典的に扱い、反応を位相空間上で時間発展させる制御法を開発することが出来た。これにより、多チャンネルの反応生成収率を最大にするレーザー場の設計を容易に行なうことが可能になった。また、多自由度系の反応動力学を支配する分子内振動エネルギー再分配過程を制御する方法論の開発に取り組み、量子力学的局所最適化理論と大域的制御理論の両方法論に基づく制御法を開発し、2自由度系モデルとして、ベンゼンのモデル系に対する制御シムレーションを行なって、両制御方法の検証を行なった。第2の研究に関して、これまで1電子原子・分子の取扱いに制限されていた電子・核波束法を2電子系の分子が扱えるように拡張した。これは、電子-電子相互作用ポテンシャルの特異点を避けるために、dual transformation法を適用することによって可能になった。テスト計算として、最も単純な2電子系である水素分子をとりあげ、実空間中での2電子波束運動を解き、レーザー場中で電子がお互に相関し局在することを見出した。これは強レーザー場によるクーロン爆発解離の機構を解明する重要な糸口となる。