極超短時間分解非線形光散乱スペクトルに現れる溶液のゆらぎ効果に関する理論的研究

超短时分辨非线性光散射光谱中解波动效应的理论研究

• 批准号: 03231202
• 负责人: 藤村 勇一
• 金额: $ 0.77万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 1991
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1991 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-03231202/
• 关键词: 極超短時間分解分光; コヒ-レント反スト-クスラマン散乱; 非マルコフ効果

本研究は昨年の研究課題を発展させるために行ったものである。我々はフェムト秒時間領域の極超短時間で起こっている溶液中分子のダイナミクスを解明するために,非線分生の一つであるコヒ-レントanti‐stokes Raman散乱(CARS)法が有効である事を提唱して来た。これまで用いられていたCARSスペクトルの表式は,マルコフ近似のもとに立脚していたが,極超短時間内では,溶液の分子と分子の衝突時定数が分子の振動の時定数と同じオ-ダ-となり,このマルコフ近似が破れることが生じる。そこで,本研究ではまず,非マルコフ条件下でのスペクトル表式を導出し,次にこの表式を用いて,分子間振動コヒ-レンス移動がマルコフ近似を用いない場合に,スペクトルがどの様になるのかモデル計算を行った。まずスペクトル表式を導出するために,分子間振動位相緩和と分子間コヒ-レンス移動のミクロな式を,分子と熱浴との相互作用と熱浴の相関々数の項で表わし,ストカスティクモデルで分子と熱浴相互作用を記述して,非マルコフ性の時間分解CARSスペクトル式を求めた。非マルコフ性は時間分解CARSプロフィルに現れる量子ビ-トの振動数に変化を与える事がモデル計算により明らかにされた。この結果は,溶液のゆらぎにもしマルコフ性が働けばその効果は,時間分解CARSプロフィルを解析する事によってその効果の大きさが実験から見積る事が可能である事を示している。

This study was conducted on the basis of the research project of the previous year. In the ultra-short time domain of the first two seconds, the molecules in the solution are separated into two parts, and the nonlinear Raman scattering (CARS) method is used to solve the problem. The expression of CARS is similar to that of the solution. In very short time, the molecules of the solution collide with each other. The molecules vibrate with each other. In this study, the expression of the molecule is derived under non-linear conditions, and the expression of the molecule is used in the calculation of the molecule. The expression of intermolecular vibration phase relaxation and intermolecular movement is derived. The expression of molecular interaction and thermal bath correlation is described. The expression of non-molecular time decomposition CARS is obtained. Non-linear time decomposition CARS quantum vibration number transformation and calculation The result is that the solution is not stable, the solution is stable, and the solution is stable.

项目成果

林 倫年: "Mechanism of intermolecular dephasings on time‐resolved anti‐Stokes Raman scattering from a molecular ensemble" Phys.Rev.A. 43. 2416-2429 (1991)

Michinen Hayashi：“分子系综的时间分辨反斯托克斯拉曼散射的分子间相移机制”Phys.Rev.A. 43. 2416-2429 (1991)

野村 泰志: "Vibronic coherence between the sequential transitions in two‐photon transitions induced by incoherent light beams" Phys.Rev.A. (1992)

Yasushi Nomura：“非相干光束引起的双光子跃迁中顺序跃迁之间的振动相干性”Phys.Rev.A (1992)

菅原 道彦: "Non‐Markovian effects of intermolecular vibrational coherence on temto second time‐resolved coherent anti‐Stokes Raman Scattering from molecules condensed phases" Chem.Phys.Letters. 189. 346-352 (1992)

Michihiko Sukawara：“分子间振动相干性对分子凝聚相的 temto 第二时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射的非马尔可夫效应”Chem.Phys.Letters 189. 346-352 (1992)。