フェムト秒時間分解スペクトルに現れる溶液中分子のダイナミックスの理論的研究

飞秒时间分辨光谱中溶液中分子动力学的理论研究

• 批准号: 06640641
• 负责人: 藤村 勇一
• 金额: $ 1.22万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
• 财政年份: 1994
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1994 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-06640641/
• 关键词: フェムト秒時間分解; 溶液中分子ダイナミクス; 双極子誘起双極子相互作用; 光カー効果

1.本研究の目的は、溶液及び液体分子集合系でおこる数10〜数百フェムト秒の時定数のダイナミックスのオリジンを明らかにすることであった。2.まづ我々はヘテロダイン検出時間分解光Kerr効果スペクトルの表式を摂動論的密度行列法を用いて導出した。このヘテロダイン検出法は、CARS等のコヒーレント分光で用いられるホモダイン検出法と異なって一体の分子相関を記述しており解析しやすい。3.応用例としてクロロフォルム液体(常温)をとりあげた。以下のことが明らかになった。この流体のフェムト秒時間分解スペクトルはNelsonグループによって報告されている。(1)分子回転効果は寄与が小さい。低振動モードは分子回転自由度ではない。(2)分子内振動と低振動数をもつ分子間モードのラマン活性モードがコヒーレントに励起されている。これらの分子間振動モードの分布関数が求められた。(3)instantaneous normal modeの概念を適用することが可能である。このモードは液体状態の分子運動シュミレーションより評価される。4.分子内と分子間モードの相互作用を取り入れるのが次の段階である。又、分子間ポテシシャルの非調和性を孝慮してスペクトルの温度効果を解明したい。今回導出した時間分解ヘテロダイン検出光Kerr効果プロフィルの表式を振動数領域に変換し、ラマン散乱スペクトル表現を得たい。

1. The purpose of this study is to study the molecular assembly system of solutions and liquids. The number of seconds is 10~100. 2. We can use the density matrix method to derive the time resolution of Kerr effect. The molecular correlation between the detection method and CARS is described in detail. 3. Use of liquid (room temperature) The following is a summary of the results. This fluid is divided into two parts: one part is Nelson and the other part is Nelson. (1)The molecule returns to the fruit and sends it to the small one. Low vibration and molecular return degrees of freedom (2)Intramolecular vibration, low vibration number, intermolecular vibration, excitation, etc. The intermolecular vibration distribution of these molecules is calculated. (3) The concept of instantaneous normal mode is applicable. The molecular motion of the liquid state is evaluated. 4. Intramolecular and intermolecular interactions are introduced into the various stages. In addition, the incongruity of molecules is considered to be the result of temperature analysis. This time, the time-decomposition method is derived to detect the change in the expression of the Kerr effect in several vibration fields, and the scattered performance of the Kerr effect can be achieved.

项目成果

藤村勇一: "Mechanisms of Dephasing in Femtosecond Time-resolved Coherent Raman Scattering from Molecules in Liguids" J.Mol.Liq.(印刷中). (1995)

Yuichi Fujimura：“液体分子飞秒时间分辨相干拉曼散射的相干机制”J.Mol.Liq.（出版中）。