極超短時間分解非線形光散乱スペクトルに現れる溶液のゆらぎ効果に関する理論的研究

超短时分辨非线性光散射光谱中解波动效应的理论研究

• 批准号: 02245203
• 负责人: 藤村 勇一
• 金额: $ 1.28万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 1992
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1992 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-02245203/
• 关键词: 時間分解非線形光散乱; コヒーレントアンチストークス散乱; 分子間位相緩和; フェムト秒分光; 時間分解コヒ-レント分光; コヒ-レント反スト-クスラマン散乱; 溶液のミクロゆらぎ; 分子間相互作用

上述の研究課題名において,これまで過去2年間,溶液中分子集団の時間分解coherent anti-stokes Raman scathering(CARS)スペクトルには,分子間二体相関の位相緩和,溶質分子の緩和及び溶質分子から溶媒分子へのエネルギー緩和の三種の過程が反映されることを明らかにした。本年度は我々の時間分解CARS理論を検証するため,岡本,吉原(分子研)が行った純ペンゼンの時間分解CARSプロフィルに現れるサブピコ減衰成分の原因解明を行った。ことなるサイトに存在するベンゼン二分子がフェムト秒パルスによりコヒーレントに励起された後,Raman遷移間の干渉による分子間位相緩和がサブピコ秒の減衰のオリジンであることが明らかにされた。さらに,コヒーレント光の偏光依存性が,この系に於いて,見い出されており,この依存性も我々の時間分解CARS理論で説明出来ることが示された。すなわち,分子の回転自由度を振動自由度と同じく,量子化して考えて,フェムト秒パルスにより,回転振動状態が,Impulsiveに励起され,コヒーレント状態が生成され、この状態が,干渉して(destructive interference),プロフィルが減衰する。CARS分光法に代表されるコヒーレント分光法と,通常のRaman散乱に代表されるインコヒーレント散乱法に現れる溶液のゆらぎ効果の違いを明らかにするために,共鳴エネルギー(振動)移動に例にとって,Liouville空間のファイマンダイヤグラム技法により,移動機構を研究した。分子間相互作用として,遷移双極子-双極子相互作用を考えた。解析の結果,この分子間相互作用の働きは,始状態と終常態の振動数差にゆらぎ誘起させるのではなく,始状態と中間状態との振動数差にゆらぎを誘起されることが明らかになり,インコヒーレントRaman散乱バンド幅には,共鳴エネルギー移動効果が寄与しない事がわかった。

The name of the above-mentioned <s:1> research topic is にお て て, <s:1> れまで. In the past two years, <s:1> time decomposition coherent anti-stokes Raman of molecular clusters in solution Scathering (CARS) ス ペ ク ト ル に は, molecules between two body phase masato の phase, the solute molecules の ease and び solute molecules か ら solvent molecules へ の エ ネ ル ギ ー ease の が reflect three の process さ れ る こ と を Ming ら か に し た. CARS this year は I 々 の time decomposition theory を 検 card す る た め, okamoto, line, the original (molecular research) が っ た pure ペ ン ゼ ン の time breakdown CARS プ ロ フ ィ ル に now れ る サ ブ ピ コ damping component の reason interpret を line っ た. こ と な る サ イ ト に exist す る ベ ン ゼ ン two molecular が フ ェ ム ト seconds パ ル ス に よ り コ ヒ ー レ ン ト に wound up さ れ た, Raman migration between の dry involved に よ る intermolecular phase ease が サ ブ ピ コ seconds の damping の オ リ ジ ン で あ る こ と が Ming ら か に さ れ た. さ ら に, コ ヒ ー レ ン ト の light polarization dependence が, こ の is に in い て, see い out さ れ て お り, こ の dependency も I 々 の time decomposition theory of CARS で instructions out る こ と が shown さ れ た. す な わ ち, molecular の planning freedom を degree of freedom vibration と with じ く, quantization し て exam え て, フ ェ ム ト seconds パ ル ス に よ り, vibration が planning, Impulsive に wound up さ れ, コ ヒ ー レ ン ト state が generated さ れ, こ が の status, dry involved し て (destructive interference),プロフィ が が decline する. CARS spectrometry に representative さ れ る コ ヒ ー レ ン ト spectrometry と, usually の Raman scattered に representative さ れ る イ ン コ ヒ ー レ ン ト scattered method に now れ る solution の ゆ ら ぎ unseen fruit の violations い を Ming ら か に す る た め に, resonance エ ネ ル ギ ー (vibration) mobile に に と っ て, Liouville space の フ ァ イ マ ン ダ イ ヤ グ ラ ム Technique によ によ, mobile mechanism を research た た. Intermolecular interactions と て て, migration dipole-bipolar interactions を えた. Parsing の results, こ の intermolecular interaction の 働 き は, poor start normal の vibration state と end several に ゆ ら ぎ induced さ せ る の で は な く, beginning と intermediate state と の vibration number difference に ゆ ら ぎ を induced さ れ る こ と が Ming ら か に な り, イ ン コ ヒ ー レ ン ト Raman scattered バ ン ド picture に は, resonance エ ネ ル ギ ー mobile services fruit が send し な い The matter is がわ った.

项目成果

林 倫年: "Intermolecular Vibrational Coherence Transfer Effects on the Utrashort Timeーresolved Coherent antiーStokes Raman Scaffering froma Molecalar Mixture" J.Opt.Soc.Am.B7. 1653-1664 (1990)

Michinen Hayashi：“分子间振动相干传递对分子混合物超短时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射的影响”J.Opt.Soc.Am.B7 1653-1664 (1990)。

E.Hiroike and Y.Fujimura: "Dephasing effects on ultrafast transient hole-burning of nonpolar solute and solvent molecales" Chemical physics Letters. 201. 437-443 (1993)

E.Hiroike 和 Y.Fujimura：“非极性溶质和溶剂分子超快瞬态烧孔的相移效应”化学物理快报。

林 倫年: "Effects of Coherence Transfer between Vibrational Transitions on Ultrashort Timeーresolved Coherent antiーStokes Raman Scattering from Multiーmode Molecales in Ligeeids" Chem Phys.140. 41-50 (1990)

Michinen Hayashi：“振动跃迁之间的相干传递对 Ligeeids 中多模分子的超短时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射的影响”Chem Phys.140 (1990)。

M.Hayashi,Y.Fujimura,H.Okamoto,and K.Yoshibara: "Origin of subpicosecond components reveuled in time-protiles of coherent anti-Stokes Raman scattering from neat benzene" Chemical physics Letters. 196. 44-55 (1992)

M.Hayashi、Y.Fujimura、H.Okamoto 和 K.Yoshibara：“纯苯相干反斯托克斯拉曼散射的时间分布揭示亚皮秒成分的起源”化学物理快报。

林倫年: "Mechanism of Intermolecular Dephasing on Timeーresolved antiーStokes Raman Scattering from a Molecular Ensemble" Phys.Rev.A43. (1991)

Michinen Hayashi：“分子系综的时间分辨反斯托克斯拉曼散射的分子间相移机制”Phys.Rev.A43 (1991)。