光励起大振幅振動分子のエレルギ-緩和機構に関する理論的研究

光激发大振幅振动分子能量弛豫机制的理论研究

• 批准号: 01540355
• 负责人: 藤村 勇一
• 金额: $ 1.09万
• 依托单位: Tohoku University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for General Scientific Research (C)
• 财政年份: 1989
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1989 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-01540355/
• 关键词: 大振幅振動分子; 時間分解光散乱スペクトル; エネルギ-緩和; 振動前期解離

序.大振幅振動自由度を持つ分子の光励起状態で起るエネルギ-緩和速度は、通常の分子の場合とくらべて桁ちがいに速く、従来の摂動論にもとづく理論では説明出来なかった。本研究の主目的は、この様な系を取扱う理論的方法論を構築する事であった。成果.エネルギ-緩和行列要素の値が自然発行寿命に対する値と比べて大きい系からの光共鳴散乱断面積の時間応答理論を密度行列法を用いて構築した。そこでは、振動エネルギ-が他のモ-ド(bath mode)を経由してエネルギ-が失われる場合を考え、この相互作用行列要素のある項を無限和とり、これを時間分解光散乱断面積の表式に組込んだ。定式化された式を用いて、時間分解スペクトルのモデル計算を行い、摂動項が大きい場合にも、理論式が有効に使える事を明らかにした。(結果は、J.Chem.Physに受理された)。次に、具体的に大振幅振動分子のエネルギ-緩和の例として、エチレン十希ガスファン・デル・ワ-ルス分子の振動前期解離(VPD)の機構の解明を行った。特にエチレンのV_7(面外振動)励起後のVPDには、エチレンの炭素-炭素軸のまわりの回転が大きな寄与をする事を行列要素の群論的考察より新たに見い出し、この機構を回転誘起振動前期解離と名づけた。この解離機構を定量的に解明するために、この系の代表例として、エチレン-アルゴンを取り上げ、相互作用ポテンシャルをAbinitio法の一つであるGAMESを用いて行っている。結語.以上、本研究の主目的は、研究期間内にほぼ達成する事が出来た。回転誘起振動前期解離の速度の定量的評価は今後の課題である。

Preface. Large amplitude vibration degrees of freedom (OFF) are excited by the molecular light excitation system, which is usually used to increase the speed of the truss. In this study, the main purpose of this study is to learn from the method of theory. The result. In terms of life expectancy and row-and-column elements, the life span of the bank is higher than that of the general public, and the active time analysis of the disorganized section is based on the density column method. The bath mode is divided into two categories: one-off, one-way, two-way, two-way, one-way, two-dimensional, two-dimensional, The system is formatted, the time is decomposed, the calculation is performed, the action is adjusted, and the logic is used to make the transaction clear and correct. (results: J.Chem.Phys accepted the diagnosis). The secondary, specific large amplitude vibration molecules are used to explain the pre-vibration quarantine (VPD) mechanism. Special training program V _ 7 (out-of-plane vibration) after the excitation of VPD, carbon-carbon, carbon and carbon. According to the quantitative explanation of the quarantine agency, the representative examples of the system, the quarantine agency, the Conclusion. Above, this study "the main purpose", during the study period, "come out" during the study period. The quantitative response of the pre-vibration release speed of the back-to-back vibration will cause future problems.

项目成果

大槻幸義: "Effects of bath-induced intramolecular dynamics on resonant light scathering processes" J.Chemical Physics.

Yukiyoshi Otsuki：“浴引起的分子内动力学对共振光散射过程的影响”J.ChemicalPhysics。