水/水，水/氷，氷/氷界面の構造とダイナミクス

水/水、水/冰和冰/冰界面的结构和动力学

• 批准号: 22H02027
• 负责人: 山口 祥一
• 金额: $ 11.07万
• 依托单位: Saitama University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• 财政年份: 2022
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2022-04-01 至 2027-03-31
• 项目状态: 未结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-22H02027/
• 关键词: 水; 表面; 界面; 和周波発生; 振動分光; HD-SFGスペクトル; アモルファス氷; 水表面; ラマンスペクトル; 氷

2022年度は研究を順調に進めることができた．まず，自分の研究室内で Skinnerの量子古典混合アプローチによる水の凝縮相の振動スペクトルの理論計算を実施できるようになった．それによって論文3報を報告することができた．(1) アモルファス氷のラマンスペクトルの実験と計算　高密度および低密度アモルファス氷のラマンスペクトル測定をNIMSの鈴木芳治博士の研究室で行い，量子古典混合アプローチによる理論計算と比較した．計算は実験を非常によく再現し，伸縮振動の帰属について明快な結論を得た．(2) 水表面のHD-SFGスペクトルの実験と計算　水表面のHD-SFGスペクトルの同位体希釈依存性を測定し，その理論的な説明に世界で初めて成功した．より具体的には以下の通り．水面の2次非線形光学感受率（χ(2)）スペクトルは，数十年前から議論されてきた問題である．我々は，χ(2)スペクトルの同位体希釈依存性を実験的に測定し，アーティファクトを差し引くという新しい発想で量子・古典混合アプローチを採用することにより，理論的に再現した．この理論的枠組みにより，水のOH伸縮振動スペクトルに及ぼす分子内，分子間，フェルミ共鳴結合の影響を，バルクだけでなく表面でも明らかにすることができた．(3) 氷VIのラマンスペクトルの実験と計算　水の高圧相である氷VIのラマンスペクトルを測定し，量子古典混合アプローチによる理論計算と比較した．計算は実験を非常によく再現し，伸縮振動の帰属について明快な結論を得た．

In 2022, the research was carried out in an orderly manner. The theoretical calculation of Skinner's quantum-classical mixing and vibration of condensed phase of water has been carried out in the laboratory. The third report was published. (1)The calculation of high density and low density is carried out in the laboratory of Dr. Yoshiharu Suzuki of NIMS. The calculation is very realistic and reproducible, and the precise nature of the stretching vibration is well understood and the conclusion is clear. (2)The calculation of the isotope dependence of HD-SFG on water surface was carried out successfully.より具体的には以下の通り. The second order nonlinear optical sensitivity of water surface (χ(2)) is discussed decades ago. We are trying to determine the isotopic dependence of quantum and classical mixtures. This theory is based on the theory of OH stretching vibration, intramolecular and intermolecular resonance, and the influence of OH stretching vibration on the surface of water. (3)The calculation of the high pressure phase of water is based on the determination of the quantum classical mixture. The calculation is very realistic and reproducible, and the precise nature of the stretching vibration is well understood and the conclusion is clear.

项目成果

Editorial on the special issue of JRS on Vibrational Spectroscopy of Water

JRS 水振动光谱学特刊的社论

• DOI: 10.1002/jrs.6451
• 发表时间: 2022
• 期刊: J. Raman Spectrosc.
• 作者: Shoichi Yamaguchi;Roumiana Tsenkova;and Hiro-o Hamaguchi
• 通讯作者: and Hiro-o Hamaguchi

Experimental and theoretical Raman spectroscopy of isotopically pure and diluted ice VI

同位素纯冰和稀释冰的实验和理论拉曼光谱 VI

• DOI: 10.1021/acs.jpcc.2c05133
• 发表时间: 2022
• 期刊: J. Phys. Chem. C
• 影响因子: 3.7
• 作者: Tetsuyuki Takayama;Kota Kishi;Takuhiro Otosu;Takuma Yagasaki. Shoichi Yamaguchi
• 通讯作者: Takuma Yagasaki. Shoichi Yamaguchi

Raman spectroscopy of isotopically pure and diluted high‐ and low‐density amorphous ices

纯同位素和稀释的高密度和低密度非晶冰的拉曼光谱

• DOI: 10.1002/jrs.6322
• 发表时间: 2022
• 期刊: Journal of Raman Spectroscopy
• 影响因子: 2.5
• 作者: Ishihara Senri;Takayama Tetsuyuki;Sakaguchi Miyuki;Otosu Takuhiro;Yagasaki Takuma;Suzuki Yoshiharu;Yamaguchi Shoichi
• 通讯作者: Yamaguchi Shoichi