水/水，水/氷，氷/氷界面の構造とダイナミクス

2022年度は研究を順調に進めることができた．まず，自分の研究室内で Skinnerの量子古典混合アプローチによる水の凝縮相の振動スペクトルの理論計算を実施できるようになった．それによって論文3報を報告することができた．(1) アモルファス氷のラマンスペクトルの実験と計算　高密度および低密度アモルファス氷のラマンスペクトル測定をNIMSの鈴木芳治博士の研究室で行い，量子古典混合アプローチによる理論計算と比較した．計算は実験を非常によく再現し，伸縮振動の帰属について明快な結論を得た．(2) 水表面のHD-SFGスペクトルの実験と計算　水表面のHD-SFGスペクトルの同位体希釈依存性を測定し，その理論的な説明に世界で初めて成功した．より具体的には以下の通り．水面の2次非線形光学感受率（χ(2)）スペクトルは，数十年前から議論されてきた問題である．我々は，χ(2)スペクトルの同位体希釈依存性を実験的に測定し，アーティファクトを差し引くという新しい発想で量子・古典混合アプローチを採用することにより，理論的に再現した．この理論的枠組みにより，水のOH伸縮振動スペクトルに及ぼす分子内，分子間，フェルミ共鳴結合の影響を，バルクだけでなく表面でも明らかにすることができた．(3) 氷VIのラマンスペクトルの実験と計算　水の高圧相である氷VIのラマンスペクトルを測定し，量子古典混合アプローチによる理論計算と比較した．計算は実験を非常によく再現し，伸縮振動の帰属について明快な結論を得た．

2022年度は研究を順調に進めることができた．まず，自分の研究室内で Skinnerの量子古典混合アプローチによる水の凝縮相の振動スペクトルの理論計算を実施できるようになった．それによって論文3報を報告することができた．(1) アモルファス氷のラマンスペクトルの実験と計算　高密度および低密度アモルファス氷のラマンスペクトル測定をNIMSの鈴木芳治博士の研究室で行い，量子古典混合アプローチによる理論計算と比較した．計算は実験を非常によく再現し，伸縮振動の帰属について明快な結論を得た．(2) 水表面のHD-SFGスペクトルの実験と計算　水表面のHD-SFGスペクトルの同位体希釈依存性を測定し，その理論的な説明に世界で初めて成功した．より具体的には以下の通り．水面の2次非線形光学感受率（χ(2)）スペクトルは，数十年前から議論されてきた問題である．我々は，χ(2)スペクトルの同位体希釈依存性を実験的に測定し，アーティファクトを差し引くという新しい発想で量子・古典混合アプローチを採用することにより，理論的に再現した．この理論的枠組みにより，水のOH伸縮振動スペクトルに及ぼす分子内，分子間，フェルミ共鳴結合の影響を，バルクだけでなく表面でも明らかにすることができた．(3) 氷VIのラマンスペクトルの実験と計算　水の高圧相である氷VIのラマンスペクトルを測定し，量子古典混合アプローチによる理論計算と比較した．計算は実験を非常によく再現し，伸縮振動の帰属について明快な結論を得た．