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オペランド三次元XAFS分光イメージングによる活性固体材料の新奇反応現象解明

使用操作三维 XAFS 光谱成像阐明活性固体材料中的新反应现象

基本信息

批准号：
22H02031
负责人：
唯美津木
金额：
$ 11.32万
依托单位：
Nagoya University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

固体触媒や多孔性材料などの活性固体材料内の構造と化学状態を可視化する高感度オペランド三次元XAFS分光イメージングを開発し、活性固体材料の動的機能を生み出す金属種の分布、酸化状態、局所配位構造の三次元空間分布のイメージングを通じた反応現象の解明を目指している。本年度は、多孔性MOF材料の一つであるMOF-74結晶を対象とし、ゲスト分子の吸着反応過程をオペランドXAFS分光イメージング計測によって明らかにすることを目指した。多孔性MOF材料内のゲスト分子の吸着に伴う挙動を明らかにするために、オペランド計測が可能な反応セル、システムを作成し、ガス分子の導入と連動したXAFSイメージング計測システムを立ち上げた。CoとMn, ZnをオープンメタルサイトにもつMOF-74結晶をそれぞれ合成し、キャピラリー内に孤立させた結晶粒に対し、細孔内のゲスト分子を脱離させたのち、作成したセルを用いて水分子を室温で導入し、結晶内部の孔をゲスト分子が拡散していく様子をXAFSイメージングにより捉えた。各金属の吸収端前のX線吸収量の増加から、細孔内に取り込まれたゲスト分子の量を算出し、吸収端後のXANESスペクトルの変化から、オープンメタルサイトへのゲスト分子の配位量を算出した。両者の比較により、MOF-74結晶の一次元細孔内を拡散するゲスト分子の挙動と配位を明らかにした。またインフォマティクスによって、計測したイメージングビッグデータの解析処理を進め、MOF粒子内の吸着拡散の速度定数、反応過程を解析している。

Solid catalyst, porous material, active solid material, internal structure and chemical state, visualization, high sensitivity, three-dimensional XAFS spectroscopy, active solid material The dynamic functions of bulk materials include the distribution of metal species, the acidification state, and the three-dimensional spatial distribution of local coordination structures. This year, the porous MOF material is a MOF-74 crystal, and the molecule is adsorbed The reflection process is based on the XAFS spectroscopic measurement method. Porous MOF materials contain adsorbed molecules that can react with or without movement and measurementセル, システムを成し, ガスmolecule の Introduction and Linkage したXAFS イメージング Measurement システムを立ち上げた. CoとMn, ZnをオープンメタルサイトにもつMOF-74 crystallizationをそれぞれ synthesisし, Isolated crystal grains inside the pores, and detachment of molecules inside the pores The させたのち, the したセルを is made by introducing water molecules at room temperature into the pores inside the crystalをゲストmoleculesが拡sanしていく様子をXAFSイメージングにより取えた. The amount of X-ray absorption in front of the absorption end of each metal is increased, the amount of molecules taken inside the pores is calculated, and the absorption end After the XANES スペクトルの変化から、オープンメタルサイトへのゲストmolecule の coordination amount をcalculate した.両Comparative analysis of MOF-74 crystals and the movement and coordination of molecules inside the one-dimensional pores of MOF-74 crystals. Analysis of またインフォマティクスによって、measurement したイメージングビッグデータのProcessing is carried out, the adsorption and dispersion speed constants in the MOF particles, and the reaction process are analyzed.