ベンゼン及び炭化水素類の高選択酸化反応を実現する担持レニウムクラスター触媒の開発

用于苯和碳氢化合物高选择性氧化反应的负载型铼簇催化剂的开发

• 批准号: 20686055
• 负责人: 唯 美津木
• 金额: $ 16.22万
• 依托单位: Institute for Molecular Science
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Young Scientists (A)
• 财政年份: 2008
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2008 至 2011
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-20686055/
• 关键词: レニウム; 酸化物; クラスター; 担持触媒; 固定化触媒; 選択酸化; 炭化水素; 構造解析; XAFS; 反応機構; フェノール; 固体触媒; ゼオライト

本研究の目的は、ゼオライトに担持したレニウム系触媒の選択酸化触媒の開発と同時に、表面に担持された触媒活性金属構造を各種分光法を用いて解析し、触媒調製過程、定常触媒反応過程などにおける触媒活性金属種のダイナミックな構造変化や触媒反応機構、触媒活性構造の速度論を見出すことで、レニウム種や担持金属活性種の働きを理解することを目的としている。そして、新しい触媒開発と並行して、触媒の活性構造や表面での現象を明らかにすることを目指している。本年度は、HZSM-5ゼオライトに担持したレニウム触媒のベンゼンの選択酸化反応過程、及び酸素による触媒活性還元レニウム種の酸化過程におけるin-situ時間分解XAFSの解析を行い、酸化反応雰囲気下における担持レニウム触媒のダイナミックな構造変化とその構造速度論を明らかにした。また、アンモニアを用いたベンゼンからのフェノール合成に触媒活性を示すZSM-5ゼオライトに担持したレニウム触媒に、第2成分として白金などの貴金属種を加えた担持レニウム系合金触媒について、粉末X線結晶構造解析、Re LIII及びPt LIII端におけるX線吸収微細構造スペクトルの解析を行い、触媒焼成直後、アンモニアによる処理後、定常触媒反応後などの異なるステージにおける担持レニウム種及び白金種の構造の違いを検討した。また、新しく見つかった一酸化二窒素によるベンゼンの選択酸化反応に活性を示す金硫化物ZSM-5ゼオライト担持触媒についても、粉末X線結晶構造解析、拡散反射紫外可視分光スペクトルの解析を行い、触媒調製時の焼成温度やベンゼンと一酸化二窒素との定常反応後の触媒の構造の違い、及び硫化物の有無による違いを検討した。

这项研究的目的是为支持沸石支持的基于鼻鼻的催化剂开发选择性氧化催化剂，并通过分析使用各种镜头上支持催化活性金属结构在表面上支持的基于鼻rhen的催化剂的功能，并在催化性金属的动态结构中，催化性金属的动态变化，并找到催化性金属的动态变化，并找到催化性金属的动态变化。制备和稳定的催化反应过程。与新催化剂的发展同时，该公司旨在阐明催化剂表面的活动结构和现象。今年，我们分析了在HZSM-5沸石支持的苯催化剂中选择性氧化反应过程中的原位时间分辨的XAF，以及通过氧气催化活性rhenium物种的氧化过程，并揭示了支持Rhenium催化弹性的动态结构变化，并揭示了氧化剂的动态结构变化。此外，对于支持的基于鼻的合金催化剂，在该催化剂中，使用氨中支持了ZSM-5沸石支持ZSM-5沸石，该催化剂使用氨中表现出苯酚合成的催化活性，诸如铂金等贵金属物种（如铂）被添加为第二个成分，X射线晶体结构分析和X射线结构lii and x-ray Lier and pos lii and x-ray ways and pos and pos lii and pos and pos and pos and pos and pos y and pos and pos pos and pos and pos and pos y and pos and pos and pos。在不同阶段进行了支持的rhen和铂种的结构差异，例如在凝固催化剂，用氨处理以及稳态催化反应后立即进行。此外，还进行了X射线粉末晶体结构分析，并进行了分析，X射线晶体结构分析和扩散反射反射可见谱差异的稳定量的稳定性，该分析均在稳定的稳定量的稳定范围的情况下进行X射线晶体结构分析，并分析了稳定的镇定量的稳定量的镇定，均应稳定的镇定量的结构，该结构均在稳定的稳定量的稳定量，并进行了稳定的结构，从而，新发现的新发现的新发现的硫化物ZSM-5沸石支持的催化剂在选择性氧化反应中表现出活性。苯和一氧化二氮，以及硫化物的存在或不存在。

项目成果

Modern Heterogeneous Oxidation Catalysis

• DOI: 10.1002/9783527627547
• 发表时间: 2009-04
• 作者: N. Mizuno

高機能実触媒反応時のリアルタイム構造解析

高性能实际催化反应过程中的实时结构分析

• 发表时间: 2009
• 作者: G. Hamasaka;S. Kawamorita;A. Ochida;R. Akiyama;K. Hara;A. Fukuoka;K. Asakura;W. J. Chun;H. Ohmiya and M. Sawamura;Hiromasa Tanaka;唯美津木
• 通讯作者: 唯美津木

Direct Phenol Synthesis from Benzene and O2 on Re-Pt/ZSM-5 Catalysts

Re-Pt/ZSM-5 催化剂上苯和 O2 直接合成苯酚

• 发表时间: 2010
• 作者: M.Tada;L.Wang;S.Marwadkar;S.Nagamatsu;Y.Iwasawa
• 通讯作者: Y.Iwasawa

Active Structure and Dynamic Mechanism for Direct Phenol Synthesis from Benzene and O_2 on a Novel Re_<10>(N)_2-Cluster / HZSM-5 Catalyst

新型Re_<10>(N)_2-簇/HZSM-5催化剂上苯和O_2直接合成苯酚的活性结构和动力学机理

• 发表时间: 2008
• 作者: S.Tanaka;T.Kawase;R.Funushima;H.Shimizu;Y.Doshida;K.Uematsu;泉尚吾;M. Tada
• 通讯作者: M. Tada

Direct Phenol Synthesis from Benzene and Oxygen on Supported Re-Pt Catalysts

负载型 Re-Pt 催化剂上苯和氧气直接合成苯酚

• 发表时间: 2010
• 作者: S.Izumi;M.Yamasaki;Y.Kawamura;M.Tada
• 通讯作者: M.Tada