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ベンゼン及び炭化水素類の高選択酸化反応を実現する担持レニウムクラスター触媒の開発

用于苯和碳氢化合物高选择性氧化反应的负载型铼簇催化剂的开发

基本信息

批准号：
20686055
负责人：
唯美津木
金额：
$ 16.22万
依托单位：
Institute for Molecular Science
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (A)
财政年份：
2008
资助国家：
日本
起止时间：
2008 至 2011
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究の目的は、ゼオライトに担持したレニウム系触媒の選択酸化触媒の開発と同時に、表面に担持された触媒活性金属構造を各種分光法を用いて解析し、触媒調製過程、定常触媒反応過程などにおける触媒活性金属種のダイナミックな構造変化や触媒反応機構、触媒活性構造の速度論を見出すことで、レニウム種や担持金属活性種の働きを理解することを目的としている。そして、新しい触媒開発と並行して、触媒の活性構造や表面での現象を明らかにすることを目指している。本年度は、HZSM-5ゼオライトに担持したレニウム触媒のベンゼンの選択酸化反応過程、及び酸素による触媒活性還元レニウム種の酸化過程におけるin-situ時間分解XAFSの解析を行い、酸化反応雰囲気下における担持レニウム触媒のダイナミックな構造変化とその構造速度論を明らかにした。また、アンモニアを用いたベンゼンからのフェノール合成に触媒活性を示すZSM-5ゼオライトに担持したレニウム触媒に、第2成分として白金などの貴金属種を加えた担持レニウム系合金触媒について、粉末X線結晶構造解析、Re LIII及びPt LIII端におけるX線吸収微細構造スペクトルの解析を行い、触媒焼成直後、アンモニアによる処理後、定常触媒反応後などの異なるステージにおける担持レニウム種及び白金種の構造の違いを検討した。また、新しく見つかった一酸化二窒素によるベンゼンの選択酸化反応に活性を示す金硫化物ZSM-5ゼオライト担持触媒についても、粉末X線結晶構造解析、拡散反射紫外可視分光スペクトルの解析を行い、触媒調製時の焼成温度やベンゼンと一酸化二窒素との定常反応後の触媒の構造の違い、及び硫化物の有無による違いを検討した。

The purpose of this study is to analyze the catalytic active metal structure supported on the catalyst surface by various spectroscopic methods, to show the catalytic modulation process, the steady catalytic reaction process, the catalytic active metal species structure, the catalytic reaction mechanism and the catalytic active structure speed theory. The purpose of this study is to understand the role of metal active species in the development of new technologies. The development of new catalysts, the active structure of catalysts and the phenomenon of surface modification are discussed. This year, HZSM-5 is supported by HZSM-5 catalyst, and the catalyst activity is reduced by HZSM-5 catalyst. The analysis of XAFS is carried out under the condition of HZSM-5 catalyst, and the structural velocity of HZSM-5 catalyst is discussed. ZSM-5 is supported by ZSM-5, and the noble metal species of platinum is supported by ZSM-5. The X-ray crystal structure of ZSM-5 is analyzed. The X-ray absorption microstructure of ZSM-5 is analyzed. The catalyst is sintered. A study of the structural variation of the catalyst after steady state reaction In addition, new technologies have been developed to demonstrate the activity of selective acidification reaction of gold sulfide ZSM-5 supported catalyst, analysis of powder X-ray crystal structure, analysis of diffuse reflection ultraviolet visible spectroscopy, investigation of the structure of catalyst after calcination temperature of catalyst preparation, and investigation of the existence or absence of sulfide.

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

Direct Phenol Synthesis from Benzene and O2 on Re-Pt/ZSM-5 Catalysts

Re-Pt/ZSM-5 催化剂上苯和 O2 直接合成苯酚

DOI：
发表时间：
2010
期刊：
影响因子：
0
作者：
M.Tada;L.Wang;S.Marwadkar;S.Nagamatsu;Y.Iwasawa
通讯作者：
Y.Iwasawa

Active Structure and Dynamic Mechanism for Direct Phenol Synthesis from Benzene and O_2 on a Novel Re_<10>(N)_2-Cluster / HZSM-5 Catalyst

新型Re_<10>(N)_2-簇/HZSM-5催化剂上苯和O_2直接合成苯酚的活性结构和动力学机理

DOI：
发表时间：
2008
期刊：
影响因子：
0
作者：
S.Tanaka;T.Kawase;R.Funushima;H.Shimizu;Y.Doshida;K.Uematsu;泉尚吾;M. Tada
通讯作者：
M. Tada

高機能実触媒反応時のリアルタイム構造解析

高性能实际催化反应过程中的实时结构分析

DOI：
发表时间：
2009
期刊：
影响因子：
0
作者：
G. Hamasaka;S. Kawamorita;A. Ochida;R. Akiyama;K. Hara;A. Fukuoka;K. Asakura;W. J. Chun;H. Ohmiya and M. Sawamura;Hiromasa Tanaka;唯美津木
通讯作者：
唯美津木

Modern Heterogeneous Oxidation Catalysis