ガラス中半導体マイクロクラスターの非線形コヒーレント過渡現象の研究

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ガラスなどのマトリックス中に埋め込まれた微結晶における2次光学非線形性が、サイズに依存することが理論、実験の両者で報告されている。まズ、励起子が閉じ込められるCuCl微結晶の非線形性増大効果の起源を明らかにした。閉じ込め励起子を二準位系とみなすならば、共鳴における非線形感受率x^<(3)>は振動子強度、縦緩和時間に依存することになる。そこで、同一試料を用いて、縦緩和時間(発光寿命)と均一幅を測定して、振動子強度のサイズ依存性を求めた。半径が15から45Aの範囲では、振動子強度はR^<2.2>-R^<2.6>に依存して増大し、それ以上の半径では減少することがわかった。この依存性は輻射寿命から求められた依存性R^<2.1>とほぼ一致する。従って、励起子を閉じ込めている空間の大きさに振動子強度が依存することによって、巨視的分極が生じ、超放射が起こり、さらに、非線形分極の大きさもサイズに依存することが明らかになった。第2に、アモルファス構造をした半導体超微粒子の光学非線形性を調べた。アモルファス構造の半導体を超微粒子化して、そのサイズを減少させた場合、このような局在状態の拡がりとサイズが同程度になると、電子状態にサイズ効果が現れることが期待される。アモルファス化が容易なPを対象にして、イオン注入法とガラス溶触法によって、アモルファス超微粒子を作製して、その光吸収と3次非線形感受率の測定を行った。イオン注入法で作成したa-P超渉粒子の半径は15から25Aになり、その吸収スペクトルは、吸収端がバルクのアモルファス試料のそれに比べ、短波長側のシフトを示すことがわかった。このシフトは、吸収端近傍の電子状態に対してサイズ効果があることを示唆する。さらに、x^<(3)>は、〜1x10^<-6>esuとなり、吸収端近傍の370〜410nmの範囲では、波長に依らずほぼ一定であることがわかった。