フラーレンとフラーレン電荷移動型化合物の光学非線形性に関する研究

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60個や70個の炭素原子から成るフラーレンがつくる結晶は、ナノスケールの量子ドットと共役系の両者の特徴を備えているので、大きな非線形性が期待される。C_<60>やC_<70>は、対称性が高いので第3高調波発生(THQ)など3次の非線形材料として期待されるが、フラーレンにドナーであるアニリンなどを付加した電荷移動型化合物が、2次の非線形材料として有望であると考えられる。本年度はC_<60>溶液および、C_<60>とドナー分子の電荷移動錯体を作製して、それらの光学スペクトルと非線形感受率を測定し、超分子分極率の評価を行った。主な結果は以下のとおりである。1.C_<60>とジエチルアニリン(DEA)-トルエンの混合溶液を作製し、その吸収スペクトルを測定した。DEAの濃度を増加させると、新たな吸収帯が現れ、その吸収強度は増大した。この吸収帯は溶液中でC_<60>とDEAがつくる電荷移動錯体によるものであることが分かった。また、吸収強度とDEA濃度の関係から、溶液中での電荷移動錯体の割合が平衡定数から求められた。2.縮退四光波混合法により、C60・DEA-トルエン混合溶液の3次の非線形感受率χ^<(3)>を測定し、DEA濃度が増大するのに伴い、χ^<(3)>が増大することが分かった。3.3次の非線形感受率から電荷移動錯体の3次の超分子分極率を求めたところ、C_<60>分子の場合に比べ、1桁程度増大していることがわかった。4.種々の有機共役電子系について光学スペクトルや非線形感受率を理論計算から求め、その励起子の効果を明らかにした。