特徴ある配位子を有する8-11族有機遷移金属錯体による二酸化炭素の化学的固定

使用具有独特配体的 8-11 族有机过渡金属配合物化学固定二氧化碳

基本信息

  • 批准号:
    05225208
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.02万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 财政年份:
    1993
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    1993 至 无数据
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

本研究ではゼロ価ニッケル錯体を用いた脱ハロゲン化重縮合法により配位能力を有するポリ(アリーレン)類の合成を行い、さらに、このような従来あまり用いられていなかった導電性π共役配位子を有する遷移金属錯体による二酸化炭素の電解還元反応を行った。導電性π共役配位子ポリ(2,2'-ビピリジン-5,5'-ジイル)(PBpy)は対応するジハロゲン化芳香族化合物に脱ハロゲン化剤であるゼロ価ニッケル錯体を化学量論量反応させることにより合成した。二酸化炭素の電解還元触媒の低分子モデル錯体としてNi(bpy)CI_2錯体を選択した。ジメチルホルムアミド中PBpyを無水塩化ニッケルと反応させることによりPBpy-Ni(II)錯体を合成した。得られたPBpy-Ni(II)錯体は黄土色であり、その元素分析、赤外吸収スペクトルからbpyユニットにNiCI_2が配位子した構造を有していることがわかった。(導入率は約40%)。さらに、白金電極上にPBpy-Ni(II)錯体をフィルムとして形成させ、この電極を用いPBpy-Ni(II)錯体の酸化還元挙動をアルゴンおよび二酸化炭素雰囲気下において調べた。アルゴン下では-1.0〜-1.8V(参照電極:Ag/Ag+)付近にニッケル錯体種の酸化還元に由来するブロードなピークが可逆的に観測された。この酸化還元ピークのブロード化はπ共役導電性配位子錯体に特有なものであり、配位したニッケル種同士の相互作用がPBpy主鎖中のπ共役電子系を介して起こっていることを示している。一方、二酸化炭素雰囲気下においては-2.1 V付近に二酸化炭素の電解還元に由来する還元電流が観測された。この電位においてPBpy-Ni(II)錯体による二酸化炭素の電解還元を行った結果、一酸化炭素の生成がガスクロマトグラフィーにより確認された。また、銅アルコキサイド錯体によるCO_2の化学的固定も検討した。
In this study, the synthesis of complex molecules with the ability to dissociate from complex molecules. Conductivity π-coordinated ligand (2,2'-p-5,5'-p)(PBpy) is responsible for the chemical synthesis of aromatic compounds. Low molecular weight catalyst for electrolytic reduction of diacidified carbon: Ni(bpy) Cl_2 PBpy is an anhydrite, and PBpy-Ni(II) is an anhydrite. The PBpy-Ni(II) complex was found to be yellow, yellow. (The rate of entry is approximately 40%). In addition, PBpy-Ni(II) complex on platinum electrode was formed, and this electrode was adjusted by PBpy-Ni(II) complex acidification and reduction. Under normal conditions, the voltage is-1.0 ~-1.8V(reference electrode:Ag/Ag+), and the source of acidification is reversible. The interaction of π-coactive electron system in PBpy master lock is mediated by the interaction of π-coactive electron system in PBpy master lock. The reduction current of the electrolytic reduction of the primary and secondary acidified carbon is measured at-2.1 V The results of electrolytic reduction of PBpy-Ni(II) complex and the formation of acidified carbon were confirmed. CO_2 is a chemical immobilizing agent for copper and copper oxides.

项目成果

期刊论文数量(10)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
T.Maruyama: "π-Conjugated Soluble Poly(6-hexylpyridine-2,5-diyl) and Poly(6,6'-dihexy1-2,2'-bipyridine-5,5'-diyl)with High Molecular Weights and n-Type Conducting Properties." Macromolecules. 26. 4055-4057 (1993)
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    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
T.Yamamoto: "Mechanism Of C-C Coupling of Aromatic Halide to Give Biaryl Promoted by Ni(cod)_2 in the Presence of 2,2'-Bipyridine and PPh_3." J.Organometal.Chem.428. 223-237 (1992)
T.Yamamoto:“在 2,2-联吡啶和 PPh_3 存在下,Ni(cod)_2 促进芳族卤化物 C-C 偶联生成联芳基的机制。”
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
T.Yamamoto: "Preparation of π-Conjugated Poly(2,5-thienylene),Poly(p-Phenylene),and Related Polymers Using Zero-valent Nickel Complexes.Linear Structure and Properties of the -Conjugated Molecules." Macromolecules. 25. 1214-1223 (1992)
T. Yamamoto:“使用零价镍配合物制备 π-共轭聚(2,5-噻吩基)、聚(对亚苯基)和相关聚合物。共轭分子的线性结构和性质 25”。 .1214-1223 (1992)
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
T.Yamamoto: "Research on Carbon-carbon Coupling Reactions of the Haloaromatic Compounds Mediated by Zerovalent Nickel Complexes.Preparation of Cyclic Oligomers of Thiophene and Benzene and Stable Anthrylnickel(II) Complexes." J.Organomet.Chem.414. 119-127
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  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
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    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
T.Yamamoto: "Ru and Ni Complexes of aπ-Conjugated Electrically Conducting Polymer Chelate Ligand,Poly(2,2'-bipyridine-5,5'-diyl),and Their Chemical and Catalytic Reactivity." J.Chem.Soc.,Chem.Commun.1520-1522 (1992)
T. Yamamoto:“π-共轭导电聚合物螯合配体聚(2,2-联吡啶-5,5-二基)的 Ru 和 Ni 配合物及其化学和催化反应性。” ,Chem.Commun.1520-1522 (1992)
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