プラズマプロセスによるフリーラジカル発生、反応、輸送と膜堆積過程の統合的研究

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1.平成5年度の研究目的は、モノシラン中の非平衡rfプラズマによる水素化アモルファスシリコン堆積時のラジカル発生、輸送、表面反応と膜堆積過程におけるラジカルの挙動を明らかにすることである。2.平成5年度の研究成果は、以下の(1)〜(3)に要約される。(1)ラジカル発生のシミュレーション;比較的小規模な計算でラジカル発生量を求めることができる連続の式に基づくモデルをつくり、電極間のラジカル発生レート分布を求めた。モンテカルロモデルから得たラジカル発生レートとよい一致が得られた。(2)イオンの拡散係数と移動度の導出;上記のシミュレーション支援のため文献値がないモノシランイオンのドリフト速度および拡散係数、平均エネルギーをモンテカルロ法で求めた。衝突断面積は文献値を用いている。拡散係数は1Torr、E/N=1414Tdで約2500cm^2/sであった。(3)ラジカルによる膜堆積過程のシミュレーション;シリルラジカル等による膜堆積過程を解明するため、堆積サイトがダイヤモンド構造をなしているモデルを用いてモンテカルロ法で、堆積率、水素含有量、スピン密度、膜密度を求めた。従来用いていた立方格子モデルと比較して、膜密度および堆積率に関しては実験的に得られた値(2.1gcm^<-3>)あるいは傾向(基板温度にほとんど依存しない)とほぼ一致した。また水素含有量に関しては、基板温度200〜400°Cにおいて実験値と一致した値が得られたが、基板温度を500°C以上に加熱した場合、水素含有量がほぼ10%一定となり、実験値から得られる傾向より大きな値となった。これは隣接するH終端ボンドとダングリングボンドの結合に必要な活性化エネルギーを大きく見積りすぎたためと思われる。スピン密度に関しては、ラジカルとサイトの反応式の多くがダングリングボンドをつくり出すため、膜中にこれが残る可能性が高く、このため実験値とは大きく異なった値が得られたものと思われる。