木炭の組織孔制御とその微細孔内への貴金属-ポリ酸複合分子の接合:電極触媒への展開

木炭的微观结构孔控制以及贵金属-多元酸复合分子在微孔中的键合：电催化剂的开发

基本信息

批准号：
09243238
负责人：
計良善也
金额：
$ 1.22万
依托单位：
Kinki University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1997
资助国家：
日本
起止时间：
1997 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究はで木炭の組織孔の内壁面上のミクロ孔に貴金属-ヘテロポリ酸複合分子を接合した機能電極触媒系の調整を試み、これを燃料電池の酸素触媒極として適用した外部からの電位規制が可能な低級炭化水素の部分選択酸化反応システムを構築する事を目標とする。ヒノ木を900oCで焼成し、2時間空気賦活して調製したヒノ木炭(H2)上にPdおよびPtを含浸担持(1〜6w/w%)して、水素還元すると金属微粒子(2〜3nm)の均一な分散体が容易に得られることをTEMで確認した。これに12-モリブドリン酸およびそのMoのヴァナジウム置換体(PMo12,PVMo11,PV2Mo10など)を組み合わせて、予備的にアルコール類の選択酸化活性を検討した。また、電極触媒にはNafion(H^+導電体として)の添加を必要とする。その添加率と選択酸化活性との関係についても予備的に検討した。その活性はPMo12のV置換およびPMo12とNafinoの添加比率に大きく依存することを明らかにした。Pd-metalとそれらの触媒活物質を種々に組み合わせたヒノキ木炭を加熱成型して酸素極に、Pt-metalを分散したヒノキ木炭を水素極とし、更に両者をNafion-シートに圧着した“一体型燃料電池"の電極システムを作成した。そのH2-O2燃料電池の放電特性(V-i曲線)を測定して、Pd:1〜12w/w%,PVMo11:6〜12w/w%,およびNafion:6w/w%の電極で最も高い放電活性を得た。ただし、電池の内部抵抗は尚約100Ωと高く、電極作成法に多くの改良すべき問題が残っているものと考える。これと並行して、現在酸素極に炭化水素ガス(プロピレン)と酸素ガスを流して、その選択酸化活性を種々検討している。

这项研究旨在调整功能性电催化系统，在该系统中，高贵的金属 - 甲状腺酸复合分子与木炭组织孔内壁上的微孔连接在一起，并构建一个可以从外部调节的较低碳氢化合物的部分选择性选择性氧化反应系统，该系统可以从外部进行调节，以此为Oxygen catygen catalst catalst catalyst Electerode of Folue Electerode的燃料电极。 TEM证实，通过在900 OC上以900 OC在900 oC中制备2小时的空气激活和氢气减少，可以轻松获得细金属颗粒（2-3 nm）的均匀分散。这与其MO（PMO12，PVMO11，PV2MO10等）的12-羟磷酸盐和钒取代相结合，以初步研究醇的选择性氧化活性。另外，电催化剂需要添加Nafion（作为H^+导体）。还初步研究了添加速率和选择性氧化活性之间的关系。发现其活性在很大程度上取决于PMO12的V替代以及PMO12与Nafino的添加比。创建了一个“积分燃料电池”电极系统，其中将PD金属木与其催化活性材料组合的柏树木炭进行加热并成型以形成氧气电极，而PT-Metal分散的柏树木炭则作为水力发电电极，并将其施加在nafion sheet上。测量H2-O2燃料电池的排放特性（V-I曲线），并在PD：1-12W/W％，PVMO11：6-12W/W％和Nafion：6W/W％的电极处获得最高的排放活性。但是，电池的内部电阻在约100Ω处仍然很高，据信，电极准备方法仍需要改善许多问题。与此同时，目前正在氧气电极流过碳氢化合物（丙烯）和氧气，并研究了各种选择氧化活性。