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ペンダント基を有する大環状ポリアミン希土類錯体の合成と溶存構造解析

带有侧基的大环多胺稀土配合物的合成及溶解结构分析

基本信息

批准号：
06241111
负责人：
脇田久伸
金额：
$ 1.6万
依托单位：
Fukuoka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1994
资助国家：
日本
起止时间：
1994 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

研究目的本研究では環サイズの異なる二つの環状ポリアミンに異なるドナー原子を有するペンダント基をそれぞれ複数個導入し,より高度な特異的金属イオン配位能を有する配位子とその希土類金属イオンとの錯体を合成した。又,溶液内希土類錯体の構造解析法の確立をめざし各種希土類化合物のX線回折およびXAFS解析を行った。研究成果 18員環ヘキサアミンにアミノエチルを導入した新規配位子を合成した。この配位子と銅(II)イオンとの錯形成は銅(II)イオンとの配位子の濃度比に依存して二核あるいは三核錯体が生成した。ニッケル(II)および亜鉛(II)イオンとの錯形成では二核錯体のみが生成した。またネオジム(III)イオンとの錯形成が確認された。次に9員環トリアミン配位子に配位性酸素ドナー原子を有するペンダント基を導入した新規配位子を合成した。この配位子と銅(II)錯体およびネオジム(III)錯体を合成した。銅(II)錯体の構造は酸性で銅は配位子のトリアザ環のみで配位されアルカリ性ではトリアザ環の窒素ドナーとペンダントの酸素ドナーにも配位されていた。ネオジムは中性でペンダント基のフェノール酸素によって配位されていると推定される。最後に希土類元素化合物の溶液内構造の解析法を確立するため水溶液中の一連のアミノポリカルボナト希土類錯体のEXAFSスペクトル解析した。即ち3座配位のNTAから6座配位のEDTA錯体では全配位数は軽希土類イオンから重希土類イオンになるにつれて9から8へと変化していた。しかしDTPAとTTHAの錯体では配位数はほほ一定の値の8であった。これらの錯体には中心金属イオンへ水分子は配位していないと推定される。

Objective In this study, the synthesis of rare earth metal complexes with highly specific coordination energy was studied. In addition, the establishment of structural analysis method for rare earth compounds in solution, X-ray regression and XAFS analysis of various rare earth compounds were carried out. The results of this study are as follows: 18-member ring structure was synthesized by introducing new ligands into the ring structure. The formation of these ligands depends on the concentration ratio of Cu (II) to Cu (II). (II) The formation of nuclear dislocations and the formation of nuclear dislocations. The error in the formation of the error was confirmed. The 9-membered ring ligand was synthesized by introducing a new ligand into the atom. This ligand is synthesized from copper (II) complex and copper (III) complex. The structure of copper (II) complex is acidic, and the coordination of copper (II) complex is acidic, and the coordination of copper (II) complex is acidic. A neutral ligand is a ligand that is presumed to be present in the molecule. Finally, the analytical method for the in-solution structure of rare earth compounds was established. That is to say, the coordination number of EDTA complex with 3-position coordination is changed from 9-position coordination to 8-position coordination. The coordination number of DTPA and TTHA is 8. It is presumed that the coordination between the metal and the water molecule is the same as that between the metal and the water molecule