光解離反応のポテンシャル面と波束ダイナミックス

光解反应的势表面和波包动力学

• 批准号: 07228211
• 负责人: 山下 晃一
• 金额: $ 0.96万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 1995
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1995 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-07228211/
• 关键词: 光解離ダイナミックス; 量子波束; パルスレーザー; 量子制御

近年のレーザー技術の進歩により、化学反応ダイナミックスの量子制御が期待されている。理論的には、複数の終状態への経路の位相を変化させて反応を制御する方法(Coherent Control)、あるいは最適化制御理論で理想的なパルスを設計する(Pulse Shaping)、さらにはパルス間の遅延時間を変化させて制御する方法(Pump‐Probe)などが知られている。レーザー場と反応系の相互作用に関する基礎的研究が急務であろう。本年度は、レーザー場環境下の光反応ダイナミックスに関連して、CO、Nal分子の光解離反応をモデルとして、チャープパルスを用いた光解離ダイナミックスの制御に関して研究を行った。(a)CO分子の電子励起状態での非断熱過程の量子制御COのB励起状態には非断熱相互作用によるポテンシャル井戸のために準安定な束縛状態が存在しうる。励起COを高速に解離させたい場合、負のチャープを用いるのが効果的であり、また正のチャープにより、励起状態のポテンシャル井戸に波束を閉じ込めて解離させない状況を作り出すことができることが判った。これらのことは、パルスのチャープにより励起波束の分散に差が生じ、励起状態のポテンシャル井戸に存在する共鳴散乱状態との干渉が大いに影響された結果と説明できる。(b)NaI光解離過程における準安定状態の量子制御ハロゲン化アルカリの光解離過程においては、イオン結合的な基底状態と共有結合的な第一電子励起状態のポテンシャル曲線が交差する。これらの状態間の非断熱相互作用の大きさにより、第一励起状態に準安定な束縛状態が存在する。Zewailらはフェムト秒レーザーパルスを用いて、この準安定束縛状態において振動する波束の運動を追跡することに成功し、遷移状態分光を実現した。本研究では、フェムト秒レーザーパルスをチャープした場合、この準安定束縛状態において振動する波束の運動を如何に制御可能かについて研究を行った。

Recent の レ ー ザ の ー technology into step に よ り, chemical 応 ダ イ ナ ミ ッ ク ス の quantum system royal が expect さ れ て い る. Theory of に は, plural の state へ の の phase を 経 road - the さ せ て anti 応 を suppression す る method (Coherent Control), あ る い は optimization theory of suppression で ideal な パ ル ス を design す る (Pulse Shaping), さ ら に は パ ル ス between の 遅 delay between を variations change さ せ て suppression す る method (Pump ‐ Probe) な ど が know ら れ て い る. The research on the する basis of the と anti-応 system <s:1> interaction に relationship が urgent であろう. This year は, レ ー ザ ー の light field environment anti 応 ダ イ ナ ミ ッ ク ス に masato even し て, CO, Nal molecular の photolysis from the 応 を モ デ ル と し て, チ ャ ー プ パ ル ス を with い た photolysis from ダ イ ナ ミ ッ ク ス の suppression に masato し を line っ て research た. CO molecules in の electronic excited state (a) で の not break hot process の quantum system in royal CO の B excitation state に は not break hot interaction に よ る ポ テ ン シ ャ ル well opens の た め に quasi stable な bound state が exist し う る. Wound up CO を high-speed に dissociation さ せ た い occasions, negative の チ ャ ー プ を with い る の が unseen fruited で あ り, ま た is の チ ャ ー プ に よ り, excitation state の ポ テ ン シ ャ ル well opens に beam を closed じ 込 め て dissociation さ せ な い condition を as り out す こ と が で き る こ と が convicted っ た. こ れ ら の こ と は, パ ル ス の チ ャ ー プ に よ り born poor wound up the scattered beam の に が じ, excitation state の ポ テ ン シ ャ ル well opens に exist す る resonance state of scattered と の dry involved が big い に influence さ れ た result と で き る. NaI (b) photolysis process from に お け る quasi stable state の quantum system royal ハ ロ ゲ ン change ア ル カ リ の photolysis process from に お い て は, イ オ ン な basal status of と mutual combination of な since the first electronic excitation state の ポ テ ン シ ャ ル curve が job す る. The <s:1> non-thermic interaction <e:1> between <s:1> states exists する, the first excitation state に quasi-stable な bound state が exists. Zewail ら は フ ェ ム ト seconds レ ー ザ ー パ ル ス を with い て, こ の quasi stable state of bondage に お い て vibration す る beam を の movement tracing す る こ と に status spectral を し, migration success be presently し た. This study で は, フ ェ ム ト seconds レ ー ザ ー パ ル ス を チ ャ ー プ し た occasions, こ の quasi stable bound state に お い て vibration す る beam how を motion の に suppression may か に つ い を line っ て research た.

项目成果

M.Stumpf: "The Chimolecular Dissociations of HCO,HNO and HO_2:From Regular to Irregular Dynamics" Faraday Discuss,Chem.Soc.(in press). (1996)

M.Stumpf：“HCO、HNO 和 HO_2 的化学分子解离：从规则动力学到不规则动力学”法拉第讨论，Chem.Soc.（印刷中）。

H.Shiina: "Kinetics Stusies on the Pyrolysis of H_2S" J.Phys,Chem.(in press). (1996)

H.Shiina：“H_2S 热解动力学研究”J.Phys,Chem.（出版中）。

C.Leforestier: "Transition State Resonances by Complex Scaling:A Three Dimensional Study of clHcl" J.Chem,Phys.103. 8468-8476 (1995)

C.Leforestier：“复杂尺度的过渡态共振：clHcl 的三维研究”J.Chem，Phys.103。

J.Takahashi: "Ab initio Studies on the Intervtellar Molecules C_3H_2 and C_3H and the Mechanism for the Neutral‐Newtral Reaction C(3P)+C_3H_2" J.Chem.Phgs.(in press). (1996)

J.Takahashi：“从头开始研究星际分子 C_3H_2 和 C_3H 以及中性-中性反应 C(3P)+C_3H_2 的机理”J.Chem.Phgs.（出版中）。