表面触媒反応における非断熱過程の第一原理計算

表面催化反应非绝热过程的第一性原理计算

• 批准号: 19028014
• 负责人: 山下 晃一
• 金额: $ 1.22万
• 依托单位: The University of Tokyo
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• 财政年份: 2007
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2007 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19028014/
• 关键词: 理論化学; 計算化学; マルチスケールシミュレーション; 不均一触媒

我々の研究室では、基礎科学・工学的応用双方の面で注目されている触媒反応や電極反応などに代表される表面での化学反応の理解を目指し、固体表面での化学反応のシミュレーションスキームの確立を目指して研究を進めている。中でも我々が注目している不均一触媒反応は、気相(液相)と表面近傍間の輸送、表面への吸脱着、表面での拡散、反応といった、空間的にも時間的にもマルチスケールな問題であり、その物理化学過程の統合的なシミュレーションは非常に困難を極める。我々は、こうした表面化学反応の物理化学的過程を統合的に取り扱うマルチスケールシミュレーション手法の確立を最終目的とし、その基礎となる、(1)表面モデルの開発、及び、表面や吸着分子の電子状態の正確な記述、(2)表面における種々のゆっくりとした緩和過程を記述するための基礎理論の開発、(3)様々な空間・時間スケールで起こる表面反応に対する化学動力学計算手法の開発、を行っており、これらの研究を通して、表面ならではの現象の発見や新規触媒の提案を目指している。本年度は、具体的な触媒として、高垣・堂免(東大・工)らにより開発されたニオブ酸化物であるイオン性結晶の固体酸触媒(ナノシート触媒)を取り上げ、量子化学計算を用いて固体酸触媒ナノシートHNb_3O_8上の強酸点の位置を特定し、得られた値を実験結果と比較することでモデルの妥当性を検証した。今後は、このモデルを用いて、表面反応の解析を進めて行く予定である。

Our laboratory focuses on both basic science and engineering applications, including catalytic and electrode reactions, understanding of chemical reactions on surfaces, and establishment of chemical reactions on solid surfaces. The problems of heterogeneous catalyst reaction, gas phase (liquid phase), transport near surface, adsorption and desorption of surface, dispersion of surface, reaction and space are extremely difficult to solve. (1) Development of surface chemistry and accurate description of electronic states of adsorbed molecules on the surface;(2) Development of basic theory;(3) Establishment of methods for the integration of physicochemical processes of surface chemistry;(4) Development of basic theory;(3) The development of chemical kinetics calculation methods, research on chemical kinetics, development of chemical kinetics phenomena and proposals for new catalysts in space and time. This year, the specific catalyst, Takagaki Tomo (Tokyo University), developed the acid compound, crystallized the solid acid catalyst, and used the quantum chemical calculation to determine the position of the strong acid point on the solid acid catalyst HNb_3O_8. In the future, the analysis of surface reflection will be carried out in a predetermined manner.

项目成果

量子化学計算を用いたナノシート固体酸触媒の構造決定および表面反応の解析

使用量子化学计算纳米片固体酸催化剂的结构测定和表面反应分析

• 发表时间: 2008
• 作者: 藤田聡;牛山浩;山下晃一
• 通讯作者: 山下晃一

K/Cu(111)系における電荷密度波の理論的研究

K/Cu(111)体系电荷密度波的理论研究

• 发表时间: 2008
• 作者: T. Shimazaki;M. Tona;H. Watanabe;N. Nakamura;C. Yamada;S. Ohtani;岡崎智洋・山北佳宏・大野公一;大戸達彦・野島彰紘・牛山浩・山下晃一
• 通讯作者: 大戸達彦・野島彰紘・牛山浩・山下晃一