希土類錯体による酸素分子の活性化とアルケンの部分酸化

稀土配合物对氧分子的活化和烯烃的部分氧化

基本信息

  • 批准号:
    07230221
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.54万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 财政年份:
    1994
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    1994 至 1996
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

既に我々は、塩化ユウロピウム触媒系(塩化ユウロピウム・亜鉛粉・酢酸・塩化メチレン溶媒)が、酸化を酸化剤としてアルカンの部分酸化に活性であることを見出している。このユウロピウム触媒系を種々のアルケンのエポキシ化反応に適用し、希土類錯体触媒の反応特異性を明らかにすることを目的とした。その結果、学術的にも工業的にも重要な、プロピレンのエポキシ化反応が常温で選択的に進行することを見いだした。プロピレンのエポキシ化反応の最適反応条件(プロピレン圧、酸素圧、反応温度、溶媒効果など)を検討した結果、プロピレンオキサイド選択率95%、ターンオーバー数は1時間で17を越え、極めて効率良く反応が進行した。さらに、シス-,トランス-2-ヘキセン、1-ヘキセン、そしてスチルベンのエポキシ化反応の生成物選択性から、ユウロピウム触媒系の活性酸素種は球電子的、かつラジカル的性格が強いことが解った。また、ユウロピウム触媒系に回転リングディスク電極を用いて電気化学的測定法を適用することにより、エポキシ化反応が進行している際に反応に係わるユウロポウム種および酸素種の電気化学的特性を検討した。その結果、添加した3価のユウロピウムは亜鉛により還元され2価となり、このユウロピウム(II)と酸素の1電子還元により生成したスーパーオキサイドが相互作用して活性酸素を発生し、エポキシ化反応を進行させていることが明らかとなった。
Both に I 々 は, salt ユ ウ ロ ピ ウ ム catalytic system (salt ユ ウ ロ ピ ウ ム · 亜 lead powder, boggy acid, salt chemical メ チ レ ン solvent) が acidification, acidification を tonic と し て ア ル カ ン の part acidification に active で あ る こ と を see out し て い る. こ の ユ ウ ロ ピ ウ ム catalyst is を 々 の ア ル ケ ン の エ ポ キ シ turn against 応 に applicable し, greek-turkish misprinted catalyst の anti 応 specificity を Ming ら か に す る こ と を purpose と し た. そ の results, academic に も industrial に も important な, プ ロ ピ レ ン の エ ポ キ シ turn against 応 が room temperature で sentaku に for す る こ と を see い だ し た. プ ロ ピ レ ン の エ ポ キ シ turn against 応 の optimum reverse 応 conditions (プ ロ ピ レ ン 圧, acid 圧, anti 応 temperature, solvent, unseen fruit な ど) を beg し 検 た results, プ ロ ピ レ ン オ キ サ イ ド sentaku rate 95%, タ ー ン オ ー バ ー number 1 time で 17 を more え は, extremely め て く sharper rate good anti 応 が for し た. さ ら に, シ ス -- ト ラ ン ス - 2 - ヘ キ セ ン, 1 - ヘ キ セ ン, そ し て ス チ ル ベ ン の エ ポ キ シ turn against 応 の products sentaku sex か ら, ユ ウ ロ ピ ウ ム catalytic activity is の acid kind of electronic は ball, か つ ラ ジ カ ル strong character が い こ と が solution っ た. ま た, ユ ウ ロ ピ ウ ム catalytic system planning に back リ ン グ デ ィ ス ク を electrode with い て electric 気 chemical assay を applicable す る こ と に よ り, エ ポ キ シ turn against 応 が for し て い る interstate に anti 応 に department わ る ユ ウ ロ ポ ウ ム kind お よ び acid element の electric 気 chemical property を beg し 検 た. そ の results, add し た 3 価 の ユ ウ ロ ピ ウ ム は 亜 lead に よ り also yuan さ れ 2 価 と な り, こ の ユ ウ ロ ピ ウ ム (II) と acid element の electronic also 1 yuan に よ り generated し た ス ー パ ー オ キ サ イ ド が interaction し て acid active element を 発 し, エ ポ キ シ turn against 応 を for さ せ て い る こ と が Ming ら か と な っ た.

项目成果

期刊论文数量(9)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Ichiro Yamanaka: "Oxidation of Methane to Methanol with Oxygen Catalysed by Europium Trichloride at Room Temperature" J.C.S.,Chemical Communications. 2235-2236 (1995)
Ichiro Yamanaka:“室温下三氯化铕催化的氧气将甲烷氧化为甲醇”J.C.S.,化学通讯。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
山中 一郎: "ユウロピウム触媒によるモノオキシゲネーション" 触媒. 36. 456-459 (1994)
Ichiro Yamanaka:“使用铕催化剂的单氧化”,催化 36. 456-459 (1994)。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Ichiro Yamanaka: "Europium-catalysis for the mono-oxygenation of alkanes in the liquid phase" Chemistry Letters. 1511-1514 (1994)
Ichiro Yamanaka:“铕催化液相烷烃单氧化反应”化学快报。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Ichiro Yamanaka: "Direc Synthesis of Propene Oxide by Using a EuCl_3-catalytic System at Room Temperature" J. C. S., Chemical Communications. 1185-1186 (1995)
Ichiro Yamanaka:“在室温下使用 EuCl_3 催化系统直接合成氧化丙烯”J. C. S.,化学通讯。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
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    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Ichiro Yamanaka: "Catalysis of Sm^<3+> for the oxidation of alkanes with O_2 in the liquid phase" Jounal Molecular Catalysis A:Chemical. 95. 115-120 (1995)
Ichiro Yamanaka:“在液相中用 Sm^3 催化 O_2 氧化烷烃”杂志分子催化 A:化学。
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  • 通讯作者:
    原 一雄

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作者:{{ showInfoDetail.author }}

知道了