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単結晶金属表面でのメタンと炭酸ガスの活性化機構

甲烷和二氧化碳在单晶金属表面的活化机理

基本信息

批准号：
08232212
负责人：
内島俊雄
金额：
$ 1.41万
依托单位：
University of Tsukuba
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1996
资助国家：
日本
起止时间：
1996 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

これまでに、メタノール合成反応用Cu/ZnO粉末触媒に対して、Zn/Cu(111)がモデル触媒として妥当であることを明らかにし、また、反応機構において、Znはフォーメートを安定化する役割を果たすこと、ZnはCu原子とsurface alloyを形成することを報告してきた。本研究では、さらにフォーメート種の存在するサイト、生成過程および構造について調べた。Zn/Cu(111)表面でフォーメート生成過程をin-situ IRASにより追跡した結果、活性点(Zn)上に存在するフォーメート種の検出に成功した。すなわち、全圧760Torr、CO_2/H_2=1、353KでCu(111)でのフォーメート生成過程を調べた結果、OCO対称伸縮振動およびCH伸縮振動を確認し、フォーメートの生成が明らかとなったが、表面平行方向のOCO非対称伸縮振動ピークは現れなかった。これに対して、Zn/Cu(111)表面では、OCO非対称伸縮振動ピークが現れた。フォーメートはbidantate型と呼ばれるもので、2つの酸素が表面原子と結合しているが、この特殊なフォーメート種は、一方の酸素をCuにもう一方の酸素をZnに結合すると考えられ、そのためフォーメート分子が表面平行方向から傾きOCO非対称伸縮振動が観測されたと云える。また、反応器付のSTM装置を用いて、Cu(111)表面CO_2の水素化を常圧で行い、生成したフォーメートをSTMで観察した。その結果、個々のフォーメートが観察され、さらに規則的に配列した種々の構造を観察することに成功した。構造は被覆率によって変化し、飽和値ではp(2×1)構造の像が得られ、これは被覆率0.25に対応し、XPSの結果と一致した。また、フォーメートが、分子面を平行にして成長する様子が観察され、被覆率が小さいときには、直線的に並ぶフォーメートが観察された。

The Cu/ZnO powder catalyst for synthesis of the reaction mixture is suitable for the reaction mixture. The Zn/Cu(111) powder catalyst for synthesis of the reaction mixture is suitable for the reaction mixture. In this study, the existence, generation and structure of the species were investigated. Zn/Cu(111) surface formation process in-situ IRAS tracing results, active site (Zn) on the existence of in-situ IRAS species detection success The results of the tuning of the formation process of Cu(111) at full pressure of 760Torr, CO_2/H_2=1 and 353K, the confirmation of OCO symmetrical stretching vibration and CH stretching vibration, the generation of OCO symmetrical stretching vibration in parallel direction to the surface, and the occurrence of OCO asymmetrical stretching vibration in parallel direction. For this reason, Zn/Cu(111) surface is opposite to OCO asymmetric stretching vibration. The second type of bidantate is called bidantate. The third type of bidantate is called bidantate. The fourth type In the process of using the STM device, CO_2 hydration on Cu(111) surface was investigated. The results of the survey were as follows: The structural coverage ratio is changed, the saturation value is changed, the structural image of p(2×1) is obtained, the structural coverage ratio is changed, and the XPS results are consistent. For example, the molecular plane is parallel to the growth of the particle, the coverage is small, the linear growth is small, and the particle size is small.