新規な担持貴金属触媒による合成ガスの化学的変換の研究

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Co水素化反応における金属・担体相互作用の役割および触媒調製における新しい工夫が産み出す効果、の2つの観点から研究をすすめ、以下の結果を得た。(1) Co水素化における担体効果およびSMSI効果:Ti【O_2】,【Nb_2】【O_5】などのSMSI担体では、【Al_2】【O_3】担体に比して約1桁の活性の促進があり、著しい担体効果といえる。また、Rh/【Nb_2】【O_5】でオレフィンやエタノール選択率が高いなど、選択性の面でも好ましい効果がみられた。しかし、高温【H_2】処理によるSMSI状態では、活性は抑制されて選択性は変わらない結果となり、SMSIのメカニズムに対して有用な知見を与えたが、合成化学的な期待にはつながらなかった。(2) 活性成分の分布制御の効果:COに負の次数をもつ本反応で、金属を内部分布させることによる活性向上の試みを、Rh/【Al_2】【O_3】の系で検討したが、効果は顕著でなかった。表面反応と拡散の速度の兼ね合いの結果と考えられる。しかし、この分布制御の考えは、触媒の耐被毒性や寿命の観点から、意味をもつと期待される。(3) 複合化触媒の検討:Pd触媒のメタノール生成機能とZSM-5のメタノール転換機能を一体化する目的で、Pd/Si【O_2】またはcolloidal Pdを核に、その表面にZSM-5層を成長させた複合触媒の合成の検討を行なった。調製條件を種々検討した結果、Pd/Si【O_2】//ZSM-5では目的の物質を得た可性があることは、XRD.SEMにより確認できたが、他方のcolloidal Pdの系では結果はなお不十分であり、さらに検討を継続する。一方、得られた触媒の性能評価のために、あらたに高圧流通反応装置を製作し、試験を開始した。本年度の、この方面の研究成果は、現在予備的検討を終えた段階にあり、本格的な研究は来年度に継続しして実施の予定である。