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ZSM-5系メタロシリケートによるベックマン転位反応の活性劣化機構の解明

ZSM-5金属硅酸盐贝克曼重排反应活性劣化机制的阐明

基本信息

批准号：
08232269
负责人：
高橋武重
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Kagoshima University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1996
资助国家：
日本
起止时间：
1996 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

インジウムを骨格に持つZSM-5系メタロシリケートを水熱合成法により、調製しこれに白金、パラジウム、ロジウム及びルテニウムを0.5wt%担持した触媒を作成した。この触媒を利用してシクロヘキサノンオキシムのベックマン転位反応を行い、活性劣化に及ぼす貴金属担持の効果について検討した。また、触媒表面上に生成した炭素状物質の物性を測定したところ、生成した炭素状物質は加熱あるいは減圧によって容易に除去できる高分子化合物であることが分かった。そして、これがコ-クにまで成長するかどうかは、触媒の強酸点の強さに依存することが分かった。さらに、貴金属で修飾した触媒に生成する炭素状物質は、修飾しない触媒よりも容易に除去された。反応速度のプロセス時間変化から活性劣化はプロセス時間を対して、指数関数的に変化することが明らかになった。また、この勾配である活性劣化因子はメタロシリケートを貴金属で修飾すると減少したが、その減少度合いは貴金属の種類によって異なった。そして、その順序が炭化水素の完全酸化のそれと一致することあら、反応系に添加した二酸化炭素によって酸化されたと推定された。また、活性劣化因子から触媒活性が反応開始時の1/2になる時間(半減期)を求めたところ、最も劣化因子が小さかった白金担持メタロシリケートで190時間となり、現在まで知られているベックマン転位反応用触媒で最長の寿命になった。さらに、炭素状物質は反応溶媒として用いられたメタノール蒸気で除去された。このように、触媒の改良と反応雰囲気の調節によって、活性劣化を抑制しつつベックマン転位反応を行うことができた。触媒寿命をさらに大きくするために、なお触媒の改良が必要であると考えられる。

ZSM-5 series インジウムをbone grid にhold つタロシリケートをhydrothermal synthesis method により, modulated しこれIt is made of 0.5wt% に白金, パラジウム, ロジウム and びルテニウムを with したcatalyst.このcatalyst is used to reverse The effect of the action of 応を行い, the deterioration of activity and the effect of precious metal support are the same.また、Measurement of the physical properties of the carbon-like substance produced on the surface of the catalystしたところ、The carbon-like substance produced It is easy to remove polymer compounds by heating them and reducing the pressure.そして、これがコ-クにまでgrowth するかどうかは、catalyst のstrong acid point のstrong さにdepends on することが分かった. It is a carbon-like substance that can be produced by using precious metals as a catalyst, and it can be easily removed by modifying a catalyst. Reaction speed, time changing, active deterioration, time changing, index level changing, time changing, activity deterioration, exponential change, etc.また、この Combined with である active deterioration factor はメタロシリケートを precious metal modificationすると reduce したが, その reduce the degree of combination いは precious metal の type によってなった.そして, その sequence が carbonized water element の completely acidified のそれと consistent することあら, Reaction system, the addition of di-acidified carbon, the acidification of acidification, and the estimation of acidification.また、Activity deterioration factor からCatalyst activity ががの1/2 になる time (half reduction period) at the start of reaction のめたところ、Maximum もdegradation factor が小さかったPlatinum supports the 190-hour となり and the current まで知られているベックマン転catalyst, which has the longest lifespan. Use the いられたメタノール steamer to remove the さらられたメタノール to react with the solvent and として.このように、catalyst improvement、reaction atmosphere adjustment、activation Deterioration is suppressed and the resistance to deterioration is suppressed. The catalyst life is large and the catalyst life is large, and the improvement of the catalyst is necessary.